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在 Pd 纳米粒子修饰的 Cu2O 催化剂上通过氢辅助 CC 偶联促进 CO2 电催化还原为乙烯

Nano Energy ( IF 16.8 ) Pub Date : 2024-01-10 , DOI: 10.1016/j.nanoen.2024.109275
Xianmeng Song , Wanfeng Xiong , Haoxian He , Duanhui Si , Linzhe Lü , Yuhang Peng , Qiaorong Jiang , Yanjie Wang , Yanping Zheng , Zi-Ang Nan , Qiuxiang Wang , Mingshu Chen , Rong Cao , Feng Ru Fan


CO2 直接电化学转化为 C2H4 是一种很有前景的高价值化学合成技术。然而,竞争性析氢反应 (HER) 和不需要的 C1 产物的形成带来了挑战。在这项研究中,我们成功地在 Cu2O 界面上设计了具有储氢能力的钯纳米颗粒(Pd NP)。这种策略性修饰有效地控制了界面处的氢态,从而同时抑制 HER 并显着提高 C2H4 选择性。通过原位红外光谱、原位 X 射线衍射 (XRD) 和对照实验获得了对反应机理的详细了解,提供了对反应机理的分子水平理解。界面修饰的Pd NPs在反应过程中提供了稳定的*H中间体,有效抑制了HER。此外,Pd 和 Cu 界面之间的直接键合增加了铜位点的电荷密度。这些铜位点与 Pd-H 位点一起激活 Pd-Cu 界面上的 *CO,形成稳定的 *CHO 中间体。这增强了*CHO和*CO中间体的耦合,导致Pd NPs修饰后C2H4/H2产率从0.4显着提高到2.0,法拉第效率高达46%。我们的工作为设计具有出色活性和选择性的铜基二氧化碳还原催化剂提供了一种有前景的方法。




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更新日期:2024-01-10
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