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In Situ Visualization and Mechanistic Understandings on Facet-Dependent Atomic Redispersion of Platinum on CeO2
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2023-12-15 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04008
Lei Zhang 1, 2 , Yiming Niu 2, 3 , Yinghui Pu 2, 3 , Yongzhao Wang 2, 3 , Shaoming Dong 2, 3 , Yuefeng Liu 4 , Bingsen Zhang 2, 3 , Zhong-Wen Liu 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2023-12-15 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04008
Lei Zhang 1, 2 , Yiming Niu 2, 3 , Yinghui Pu 2, 3 , Yongzhao Wang 2, 3 , Shaoming Dong 2, 3 , Yuefeng Liu 4 , Bingsen Zhang 2, 3 , Zhong-Wen Liu 1
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Redispersion is an effective method for regeneration of sintered metal-supported catalysts. However, the ambiguous mechanistic understanding hinders the delicate controlling of active metals at the atomic level. Herein, the redispersion mechanism of atomically dispersed Pt on CeO2 is revealed and manipulated by in situ techniques combining well-designed model catalysts. Pt nanoparticles (NPs) sintered on CeO2 nano-octahedra under reduction and oxidation conditions, while redispersed on CeO2 nanocubes above ∼500 °C in an oxidizing atmosphere. The dynamic shrinkage and disappearance of Pt NPs on CeO2 (100) facets was directly visualized by in situ TEM. The generated atomically dispersed Pt with the square-planar [PtO4]2+ structure on CeO2 (100) facets was also confirmed by combining Cs-corrected STEM and spectroscopy techniques. The redispersion and atomic control were ascribed to the high mobility of PtO2 at high temperatures and its strong binding with square-planar O4 sites over CeO2 (100). These understandings are important for the regulation of atomically dispersed platinum catalysts.
中文翻译：
CeO2 上铂晶面相关原子再分散的原位可视化和机理理解
再分散是烧结金属负载催化剂再生的有效方法。然而，模糊的机理理解阻碍了在原子水平上对活性金属的精细控制。在此，原子分散的Pt在CeO 2上的再分散机制被揭示并通过原位技术结合精心设计的模型催化剂来操纵。 Pt纳米粒子（NPs）在还原和氧化条件下烧结在CeO 2纳米八面体上，而在氧化气氛中在~500 °C以上时再分散在CeO 2纳米立方体上。 CeO 2 (100) 面上 Pt NP 的动态收缩和消失可通过原位TEM 直接观察到。通过结合Cs校正的STEM和光谱技术，还证实了在CeO 2 (100)面上生成的具有方形平面[PtO 4 ] 2+结构的原子分散的Pt。再分散和原子控制归因于PtO 2在高温下的高迁移率及其与CeO 2 (100)上的方形平面O 4位点的强结合。这些理解对于原子分散铂催化剂的调控非常重要。
更新日期：2023-12-15
中文翻译：
CeO2 上铂晶面相关原子再分散的原位可视化和机理理解
再分散是烧结金属负载催化剂再生的有效方法。然而，模糊的机理理解阻碍了在原子水平上对活性金属的精细控制。在此，原子分散的Pt在CeO 2上的再分散机制被揭示并通过原位技术结合精心设计的模型催化剂来操纵。 Pt纳米粒子（NPs）在还原和氧化条件下烧结在CeO 2纳米八面体上，而在氧化气氛中在~500 °C以上时再分散在CeO 2纳米立方体上。 CeO 2 (100) 面上 Pt NP 的动态收缩和消失可通过原位TEM 直接观察到。通过结合Cs校正的STEM和光谱技术，还证实了在CeO 2 (100)面上生成的具有方形平面[PtO 4 ] 2+结构的原子分散的Pt。再分散和原子控制归因于PtO 2在高温下的高迁移率及其与CeO 2 (100)上的方形平面O 4位点的强结合。这些理解对于原子分散铂催化剂的调控非常重要。
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