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综合高氮氧化物到低氮氧化物大气中氮氧化物外部循环的证据
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-12-02 , DOI: 10.1038/s41467-023-43866-z
Chunxiang Ye 1 , Xianliang Zhou 2, 3 , Yingjie Zhang 1, 4 , Youfeng Wang 1 , Jianshu Wang 1 , Chong Zhang 1 , Robert Woodward-Massey 1, 5 , Christopher Cantrell 6 , Roy L Mauldin 7, 8, 9 , Teresa Campos 10 , Rebecca S Hornbrook 10 , John Ortega 10 , Eric C Apel 10 , Julie Haggerty 10 , Samuel Hall 10 , Kirk Ullmann 10 , Andrew Weinheimer 10 , Jochen Stutz 11 , Thomas Karl 12 , James N Smith 13 , Alex Guenther 13 , Shaojie Song 14
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提出从其氧化库NO z中进行外部循环再生氮氧化物(NO x == NO + NO 2 )来重塑NO x的时空分布,从而重塑大气中最重要的氧化剂羟基自由基(OH)。在这里,我们基于白天在飞机平台上收集的综合现场证据,验证了以亚硝酸(HONO)为中间体的各种环境中NO x的原位外部循环。外部循环有助于调和当前化学模型方案对观察到的 HONO/NO 2和 NO 2 /NO z比率的顽固低估,并合理化 HONO 和 NO 2的非典型昼夜浓度分布,缺乏在低 NO x大气中特别观察到的中午谷值。还发现外部循环对 HONO 和 NO x预算的扰动随着 NO x浓度的降低而增加。因此,在低 NO x大气中,模型对 OH 观测值的低估高达 41%,这归因于模型中省略了外部循环。

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