An iron (Fe)-modified carbon dots (CDs) doped ZIF-8 zeolite imidazole metal-organic frame pyrolyzed composite (5Fe@NC) was prepared and then evaluated as a peroxydisulfate (PDS) activator for the oxidative removal of organic pollutants. The 5Fe@NC/PDS system not only has a good recovery performance, wide pH adaptability, and low activation energy, but also is resistant to environmental interference. The quenching experiments, electron paramagnetic resonance (EPR) detection, and electrochemical analysis all revealed that unlike the widely reported singlet oxygen (1O2) dominated nonradical mechanism, an electron transfer process (ETP) involving a surface bound PDS complex played the main role in pollutants’ degradation by 5Fe@NC/PDS system. The FeNx, defect, graphitic N and hydroxyl group (-OH) acting as active sites, prompted the 5Fe@NC-PDS complex to capture electrons (e−) from acetaminophen (ACT). This study provides a new approach for xFe@NCs rational design, and deepen the understanding of FeNx activation mechanism of PDS in carbon nanomaterials.

中文翻译：

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Fe-N 配位部分调节碳纳米材料中缺陷的形成以实现高效的过氧化物二硫酸盐活化：表面络合物的重要作用


制备了铁 （Fe） 改性碳点 （CDs） 掺杂的 ZIF-8 沸石咪唑金属有机框架热解复合材料 （5Fe@NC），然后评价作为过氧二硫酸盐 （PDS） 活化剂对有机污染物的氧化去除作用。5Fe@NC/PDS 系统不仅具有良好的回收性能、广泛的 pH 适应性和低活化能，而且耐环境干扰。淬灭实验、电子顺磁共振 （EPR） 检测和电化学分析均表明，与广泛报道的单线态氧 （1O2） 为主的非自由基机制不同，涉及表面结合 PDS 络合物的电子转移过程 （ETP） 在 5Fe@NC/PDS 系统降解污染物中起主要作用。FeNx、缺陷、石墨 N 和羟基 （-OH） 充当活性位点，促使 5Fe@NC-PDS 复合物从对乙酰氨基酚 （ACT） 中捕获电子 （e−）。本研究为xFe@NCs理性设计提供了一种新的方法，并加深了对碳纳米材料中 PDS 的 FeNx 活化机制的理解。