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无贵金属三联吡啶基超分子组装体的 D 轨道电子构型依赖性光催化 CO2 还原活性
Applied Catalysis B: Environment and Energy ( IF 20.2 ) Pub Date : 2023-11-30 , DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123582
Jia Song , Shanchao Wang , Lin Wang , Qingzhi Luo , Jing An , Yandong Duan , Desong Wang

三联吡啶基超分子光催化剂中非贵金属离子的配位可以促进电荷向金属定向转移并还原富集的CO。是否所有非贵金属都可以发挥这种作用?金属的电子结构如何调节活性?在此,通过三联吡啶基分子和非贵金属(Zn、Co、Ni和Cd)通过配位相互作用和π-π堆积相互作用自组装构建了一系列光催化剂。研究结果表明,Co和Ni中的不成对电子会引起光生电子失活,无法通过配体到金属电荷转移(LMCT)过程用于CO还原,这反映在4.07和4.30 μmol g h的低CO释放速率上。然而,填充构型的 Zn 和 Cd 不参与 LMCT,活性提高至 46.54 和 38.51 μmol g h。这项工作为通过调整中心金属来设计高效光催化剂提供了指导。



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更新日期:2023-11-30
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