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手性二茂钛配合物作为区域发散光氧化还原催化剂：合成范围和催化剂生成机制
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-11-28 , DOI: 10.1021/jacs.3c08029 Zhenhua Zhang 1 , Daniel Slak 1 , Tim Krebs 1 , Marcel Leuschner 1 , Niklas Schmickler 1 , Ekaterina Kuchuk 1 , Jonas Schmidt 2 , Luis Ignacio Domenianni 2 , Julius B Kleine Büning 3 , Stefan Grimme 3 , Peter Vöhringer 2 , Andreas Gansäuer 1
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我们描述了手性二茂钛络合物作为区域发散光氧化还原催化剂（PRC）的综合合成、光谱和计算研究。利用Kagan的络合物catCl 2 ，根据所使用的催化剂的对映体，可以在区域分散的环氧化物开口中从常见的环氧化物底物中以高选择性获得单保护的1,3-二醇或1,4-二醇。由于催化剂控制的开环区域选择性和更广泛的底物范围，使用catCl 2的 PRC 也是面向多样性的合成的一个极具吸引力的分支点。通过时间相关单光子计数探讨了cat(NCS) 2的光化学过程，catCl 2 是catCl 2的合适模型。由于单重态-三重态平衡 S 1 ⇄ T 1通过系间交叉和再交叉，光激发复合物显示出热激活延迟荧光。其三重态通过电子转移至 T1 态而猝灭。计算和循环伏安法研究强调了我们的磺酰胺添加剂的重要性。通过与磺酰胺添加剂结合，可以促进从[catCl 2 ] –中提取氯化物，并避免磺酰胺基团配位导致的催化剂失活。
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