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揭示量子点高效稳定电化学发光的机制
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-11-17 , DOI: 10.1021/jacs.3c10556 Zhiyuan Cao 1 , Chuyue Li 1 , Yufei Shu 1 , Meiyi Zhu 1 , Bin Su 1 , Haiyan Qin 1 , Xiaogang Peng 1
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以 CdSe/CdS/ZnS 核/壳/壳量子点 (QD) 作为模型系统，时间和电位分辨光谱电化学测量成功应用于研究电化学发光 (ECL) 产生的一般机制和动力学。电子从阴极注入 QD 以形成带负电的 QD (QD – ) 的速率常数从 -0.88 V 单调增加到 -1.2 V（相对于 Ag/AgCl）。主要由于量子点的深LUMO，所得的量子点作为ECL生成的关键中间体结构稳定，并具有非常慢的自发去离子通道。后者（主要的非 ECL 通道）通常比从活性共反应物连续空穴注入 QD 的速率常数慢 3-4 个数量级。动力学研究将理想 QD ECL 发射器的内部 ECL 量子产率量化为几乎与光致发光的量子产率相同，这对于当前系统来说几乎是一致的。关键中间体的识别、相关基本步骤的发现以及所有速率常数的确定不仅建立了理解ECL生成的通用框架，而且还为ECL发射器提供了基本设计规则。
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