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Electrochemical Surface-Enhanced Raman Spectroscopy for Energy Modulation of Surface Plasmon-Mediated Photoelectrochemical Reactions of para-Aminothiophenol on Silver Nanoparticle-Modified Electrodes
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-11-10 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c05178
Meng Zhang 1 , Rui Wang 1 , Zhuan-Yun Cai 1 , Cheng Zong 1 , He-Tian Qiao 1 , De-Yin Wu 1 , Zhong-Qun Tian 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-11-10 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c05178
Meng Zhang 1 , Rui Wang 1 , Zhuan-Yun Cai 1 , Cheng Zong 1 , He-Tian Qiao 1 , De-Yin Wu 1 , Zhong-Qun Tian 1
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Surface plasmon resonance (SPR) of noble metal nanoparticles (NPs) provides a pathway to efficiently absorb and confine light to nanoscale surface electrons, thereby bridging photonics and photoelectrochemistry. In this article, SPR-enhanced photoelectrochemical synergistic reactions are studied by surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) to improve the chemical reaction activity and examine changes in the reaction selectivity. We first demonstrate that hot holes arising from SPR decay contribute to the surface catalytic coupling reaction of PATP on a silver NP electrode. Then, by using potential step electrochemical SERS, we further inspect the kinetics of the surface catalytic coupling reaction by monitoring the time-dependent SERS intensity of the characteristic band at 1436 cm–1, which can be attributed to the stretching vibration of the N═ N double bond. When synergistically combined with other external field factors, such as the applied potential and pH at electrochemical interfaces, SPR-enhanced photoelectrochemical reactions can be further tuned to gain reaction efficiency and selectivity for the formation of p,p’-dimercaptoazobenzene (DMAB) at relatively high potentials and 4′-mercapto-N-phenylquinone diimine (MPQDI) at even higher potentials with a high pH. The simulated Raman spectra from the density functional theoretical calculations also support these results. The latter product for the first time demonstrates that dual reaction pathways occur for PATP adsorbed on the silver NP electrodes. The SPR effect provides a viable approach for studying the photoelectrochemistry at the interface of nanoparticle-modified metal electrodes and electrolytes.
中文翻译：
电化学表面增强拉曼光谱用于银纳米颗粒修饰电极上表面等离子体介导的对氨基苯硫酚光电化学反应的能量调制
贵金属纳米颗粒（NP）的表面等离子共振（SPR）提供了一种有效吸收光并将其限制在纳米级表面电子的途径，从而连接光子学和光电化学。在本文中，通过表面增强拉曼光谱（SERS）研究SPR增强光电化学协同反应，以提高化学反应活性并检查反应选择性的变化。我们首先证明 SPR 衰变产生的热空穴有助于 PATP 在银 NP 电极上的表面催化耦合反应。然后，通过使用电位阶跃电化学SERS，我们通过监测1436 cm –1处特征带的时间依赖性SERS强度来进一步检查表面催化偶联反应的动力学，这可归因于N═的伸缩振动N双键。当与其他外场因素（例如电化学界面上的外加电位和 pH 值）协同结合时，SPR 增强的光电化学反应可以进一步调整，以在相对较低的温度下获得对，对'-二巯基偶氮苯（DMAB）形成的反应效率和选择性。高电位和 4'-巯基-N-苯基醌二亚胺 (MPQDI) 在更高的电位和高 pH 值下。密度泛函理论计算模拟的拉曼光谱也支持这些结果。后者产品首次证明了吸附在银纳米粒子电极上的 PATP 发生了双重反应途径。SPR 效应为研究纳米粒子修饰的金属电极和电解质界面的光电化学提供了一种可行的方法。
更新日期：2023-11-10
中文翻译：
电化学表面增强拉曼光谱用于银纳米颗粒修饰电极上表面等离子体介导的对氨基苯硫酚光电化学反应的能量调制
贵金属纳米颗粒（NP）的表面等离子共振（SPR）提供了一种有效吸收光并将其限制在纳米级表面电子的途径，从而连接光子学和光电化学。在本文中，通过表面增强拉曼光谱（SERS）研究SPR增强光电化学协同反应，以提高化学反应活性并检查反应选择性的变化。我们首先证明 SPR 衰变产生的热空穴有助于 PATP 在银 NP 电极上的表面催化耦合反应。然后，通过使用电位阶跃电化学SERS，我们通过监测1436 cm –1处特征带的时间依赖性SERS强度来进一步检查表面催化偶联反应的动力学，这可归因于N═的伸缩振动N双键。当与其他外场因素（例如电化学界面上的外加电位和 pH 值）协同结合时，SPR 增强的光电化学反应可以进一步调整，以在相对较低的温度下获得对，对'-二巯基偶氮苯（DMAB）形成的反应效率和选择性。高电位和 4'-巯基-N-苯基醌二亚胺 (MPQDI) 在更高的电位和高 pH 值下。密度泛函理论计算模拟的拉曼光谱也支持这些结果。后者产品首次证明了吸附在银纳米粒子电极上的 PATP 发生了双重反应途径。SPR 效应为研究纳米粒子修饰的金属电极和电解质界面的光电化学提供了一种可行的方法。
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