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二苯并四硫富瓦烯桥双(烯基钌)配合物及其单电子和双电子氧化形式
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-11-03 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.3c03184
Franciska S Gogesch 1 , Lukas S Laininger 1 , Nick Sokov 1 , Stefan M Schupp 2 , Laura Senft 3 , Hipassia M Moura 1 , Michael Linseis 1 , Lukas Schmidt-Mende 2 , Ivana Ivanović-Burmazović 3 , Miriam M Unterlass 1 , Rainer F Winter 1
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我们报告了新型双(烯基钌)络合物DBTTF-(ViRu) 2的合成,该络合物具有纵向延伸的 π-共轭二苯并四硫富瓦烯 (DBTTF) 桥,通过多核 NMR、IR 和 UV/vis 光谱、质谱和单晶X射线衍射。循环伏安法和方波伏安法显示DBTTF-(ViRu) 2经历了四次连续氧化。红外、紫外/可见/近红外和电子顺磁共振光谱表明,第一次氧化涉及氧化还原非无害的 DBTTF 桥,而第二次氧化偏向外围苯乙烯基钌实体之一,从而产生电子耦合的混合价状态({Ru}-CH=CH) •+ -DBTTF •+ -(CH=CH-{Ru})[{Ru}=Ru(CO)Cl(P i Pr 3 ) 2 ]。后者显然与 ({Ru}-CH=CH) •+ -DBTTF-(CH=CH-{Ru}) •+和 ({Ru}-CH=CH)-DBTTF 2+ -(CH =CH-{Ru}) 形式,计算值在 19 kJ/mol 以内。事实证明,较高的氧化形式太不稳定,无法进一步表征。DBTTF-(ViRu) 2与强有机受体 2,3-二氯-5,6-二氰基-1,4-苯醌、四氰基-对苯醌二甲烷(TCNQ) 和 F 4 TCNQ的反应导致形成DBTTF-(ViRu) 2 •+自由基阳离子,如各种光谱技术所示。人们发现这些化合物的固体样品具有高度非晶态性和电绝缘性。



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更新日期:2023-11-03
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