Charge-Transfer-Controlled Quantum Dynamics of HCl Dissociation on the Ag/Au(111) Bimetallic Alloy Surface,The Journal of Physical Chemistry Letters

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Charge-Transfer-Controlled Quantum Dynamics of HCl Dissociation on the Ag/Au(111) Bimetallic Alloy Surface
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2023-10-25 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.3c02556
Tianhui Liu _{1,

2} , Tianze Peng ₂ , Bina Fu _{2,

3,

4} , Dong H Zhang _{2,

3,

4}

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Understanding polar molecule dynamics on bimetallic surfaces, especially electropositivity and electronegativity, remains a challenge. Here, we report the reactivity of HCl on a strained Ag monolayer on Au(111) using six-dimensional quantum dynamics with a new machine-learning-based potential energy surface. Surprisingly, HCl reactivity is significantly suppressed by the Ag–Au interaction despite a lower HCl+Ag/Au(111) barrier than pure Ag(111). This arises from charge transfer between Ag and Au, where electronegative Au makes the top Ag layer on Ag/Au(111) electropositive, unlike that on pure Ag(111). Electropositive Ag in HCl+Ag/Au(111) attracts Cl, yielding an unfavorable H–Cl configuration and reduced reactivity. These findings deepen our understanding of polar molecule interactions on bimetallic surfaces, highlighting the role of charge transfer in dissociative chemisorption and the implications for catalyst design in heterogeneous catalysis.

中文翻译：

Ag/Au(111) 双金属合金表面 HCl 解离的电荷转移控制量子动力学

了解双金属表面上的极性分子动力学，尤其是电正性和电负性，仍然是一个挑战。在这里，我们使用六维量子动力学和基于机器学习的新势能表面报告了 HCl 在 Au(111) 上应变 Ag 单层上的反应性。令人惊讶的是，尽管 HCl+Ag/Au(111) 势垒比纯 Ag(111) 更低，但 Ag-Au 相互作用显着抑制了 HCl 反应性。这是由 Ag 和 Au 之间的电荷转移引起的，其中负电的 Au 使 Ag/Au(111) 上的顶部 Ag 层带正电，这与纯 Ag(111) 上的情况不同。HCl+Ag/Au(111) 中的正电 Ag 会吸引 Cl，产生不利的 H-Cl 构型并降低反应性。这些发现加深了我们对双金属表面极性分子相互作用的理解，强调了电荷转移在离解化学吸附中的作用以及对多相催化中催化剂设计的影响。

更新日期：2023-10-25

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