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通过典型的氧气电活化水净化选择性单线态氧气生产的新见解
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-10-24 , DOI: 10.1021/acs.est.3c06336 Zhiyuan Feng 1 , Min Chen 1 , Qianqian Yang 1 , Zining Wang 1 , Lina Li 2 , Hongying Zhao 1 , Guohua Zhao 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-10-24 , DOI: 10.1021/acs.est.3c06336 Zhiyuan Feng 1 , Min Chen 1 , Qianqian Yang 1 , Zining Wang 1 , Lina Li 2 , Hongying Zhao 1 , Guohua Zhao 1
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作为亲电氧化剂的单线态氧(1 O 2)的选择性产生对于环境领域化学目标的精确控制至关重要。在此,我们提出了一种在电极上构建氧化还原界面的策略,该界面可以在氧活化过程中原位产生具有适当氧化能力的无机金属氢过氧化物。受益于铜碳气凝胶电极中的原子铜位点(CuN 4 ),几乎完全生成了1 O 2,从而抑制了其他活性氧的竞争形成。CuN 4和电生成的H 2 O 2之间的快速电子转移速率促进了氢过氧化铜(N 4 –Cu–OOH)的原位形成,从而选择性且有效地将中间体O 2 •–氧化为1 O 2。无需额外化学试剂,优化后的1 O 2产量可达 2583 μmol L –1 。我们进一步考虑了1 O 2的高产量,以有效去除复杂水基质中的富电子有机污染物。实现了快速动力学,并考虑在非自由基氧化途径中去除具有给电子取代基的各种污染物。BPA 降解效率不易受共存的天然有机物 (NOM) 和无机离子的影响。具体来说,在产生羟基自由基的同时,去除 BPA 的动力学常数比铜碳电极纳米颗粒的动力学常数高 34 倍。我们的研究结果强调了电催化 O 2活化系统的创新界面表面工程,可选择性地生成1 O 2,用于未来的潜在应用。
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更新日期:2023-10-24
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