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Direct Operando Visualization of Metal Support Interactions Induced by Hydrogen Spillover During CO2 Hydrogenation
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2023-10-21 , DOI: 10.1002/adma.202306447 Kellie Jenkinson 1 , Maria Chiara Spadaro 2 , Viktoria Golovanova 3 , Teresa Andreu 3, 4 , Joan Ramon Morante 3, 4 , Jordi Arbiol 2, 5 , Sara Bals 1
Advanced Materials ( IF 27.4 ) Pub Date : 2023-10-21 , DOI: 10.1002/adma.202306447 Kellie Jenkinson 1 , Maria Chiara Spadaro 2 , Viktoria Golovanova 3 , Teresa Andreu 3, 4 , Joan Ramon Morante 3, 4 , Jordi Arbiol 2, 5 , Sara Bals 1
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The understanding of catalyst active sites is a fundamental challenge for the future rational design of optimized and bespoke catalysts. For instance, the partial reduction of Ce4+ surface sites to Ce3+ and the formation of oxygen vacancies are critical for CO2 hydrogenation, CO oxidation, and the water gas shift reaction. Furthermore, metal nanoparticles, the reducible support, and metal support interactions are prone to evolve under reaction conditions; therefore a catalyst structure must be characterized under operando conditions to identify active states and deduce structure-activity relationships. In the present work, temperature-induced morphological and chemical changes in Ni nanoparticle-decorated mesoporous CeO2 by means of in situ quantitative multimode electron tomography and in situ heating electron energy loss spectroscopy, respectively, are investigated. Moreover, operando electron energy loss spectroscopy is employed using a windowed gas cell and reveals the role of Ni-induced hydrogen spillover on active Ce3+ site formation and enhancement of the overall catalytic performance.
中文翻译：
CO2 加氢过程中氢气溢出引起的金属载体相互作用的直接操作可视化
对催化剂活性位点的理解是未来优化和定制催化剂合理设计的基本挑战。例如，Ce 4+表面位点部分还原为Ce 3+和氧空位的形成对于CO 2加氢、CO氧化和水煤气变换反应至关重要。此外，金属纳米粒子、可还原载体和金属载体相互作用在反应条件下容易发生；因此，必须在操作条件下表征催化剂结构，以识别活性状态并推断结构-活性关系。在目前的工作中，分别通过原位定量多模电子断层扫描和原位加热电子能量损失谱研究了Ni纳米颗粒修饰的介孔CeO 2中温度引起的形态和化学变化。此外，使用带窗气体电池采用操作电子能量损失光谱，揭示了Ni诱导的氢溢出对活性Ce 3+位点形成和整体催化性能增强的作用。
更新日期：2023-10-21
中文翻译：
CO2 加氢过程中氢气溢出引起的金属载体相互作用的直接操作可视化
对催化剂活性位点的理解是未来优化和定制催化剂合理设计的基本挑战。例如，Ce 4+表面位点部分还原为Ce 3+和氧空位的形成对于CO 2加氢、CO氧化和水煤气变换反应至关重要。此外，金属纳米粒子、可还原载体和金属载体相互作用在反应条件下容易发生；因此，必须在操作条件下表征催化剂结构，以识别活性状态并推断结构-活性关系。在目前的工作中，分别通过原位定量多模电子断层扫描和原位加热电子能量损失谱研究了Ni纳米颗粒修饰的介孔CeO 2中温度引起的形态和化学变化。此外，使用带窗气体电池采用操作电子能量损失光谱，揭示了Ni诱导的氢溢出对活性Ce 3+位点形成和整体催化性能增强的作用。
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