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Enhanced catalysis of a vanadium-substituted Keggin-type polyoxomolybdate supported on the M3O4/C (M = Fe or Co) surface enables efficient and recyclable oxidation of HMF to DFF
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2023-10-11 , DOI: 10.1039/d3dt02935b Yun-Dong Cao 1 , Wen-Xia Mu 1 , Mengdi Gong 1 , Lin-Lin Fan 1 , Jie Han 2 , Hong Liu 1 , Bin Qi 1 , Guang-Gang Gao 1
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2023-10-11 , DOI: 10.1039/d3dt02935b Yun-Dong Cao 1 , Wen-Xia Mu 1 , Mengdi Gong 1 , Lin-Lin Fan 1 , Jie Han 2 , Hong Liu 1 , Bin Qi 1 , Guang-Gang Gao 1
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In the reaction of oxidizing 5-hydroxymethylfurfural (HMF), attaining high efficiency and selectivity in the conversion of HMF into DFF presents a challenge due to the possibility of forming multiple products. Polyoxometalates are considered highly active catalysts for HMF oxidation. However, the over-oxidation of products poses a challenge, leading to decreased purity and yield. In this work, metal–organic framework-derived Fe3O4/C and Co3O4/C were designed as carriers for the vanadium-substituted Keggin-type polyoxomolybdate H5PMo10V2O40·35H2O (PMo10V2). In this complex system, spinel oxides can effectively adsorb HMF molecules and cooperate with PMo10V2 to catalyze the aerobic oxidation of HMF. As a result, the as-prepared PMo10V2@Fe3O4/C and PMo10V2@Co3O4/C catalysts can achieve efficient conversion of HMF into DFF with almost 100% selectivity. Among them, PMo10V2@Fe3O4/C exhibits a higher conversion rate (99.1%) under milder reaction conditions (oxygen pressure of 0.8 MPa). Both catalysts exhibited exceptional stability and retained their activity and selectivity even after undergoing multiple cycles. Studies on mechanisms by in situ diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy revealed that the V5+ and Mo6+ in PMo10V2, together with the metal ions in the spinel oxides, act as active centers for the catalytic conversion of HMF. Therefore, it is proposed that PMo10V2 and M3O4/C (M = Fe, Co) cooperatively catalyze the transformation of HMF into DFF via a proton-coupled electron transfer mechanism. This study offers an innovative approach for designing highly selective and recyclable biomass oxidation catalysts.
中文翻译：
M3O4/C（M = Fe 或 Co）表面负载的钒取代 Keggin 型多钼酸盐的增强催化作用可实现 HMF 高效且可回收的氧化为 DFF
在氧化 5-羟甲基糠醛 (HMF) 的反应中，由于可能形成多种产物，因此在将 HMF 转化为 DFF 时实现高效率和选择性是一项挑战。多金属氧酸盐被认为是 HMF 氧化的高活性催化剂。然而，产品的过度氧化带来了挑战，导致纯度和产量下降。在这项工作中，金属有机骨架衍生的Fe 3 O 4 /C和Co 3 O 4 /C被设计为钒取代的Keggin型多钼酸盐H 5 PMo 10 V 2 O 40 ·35H 2 O（PMo 10V 2 )。在这个复杂的体系中，尖晶石氧化物可以有效吸附HMF分子，并与PMo 10 V 2配合催化HMF的有氧氧化。结果，所制备的PMo 10 V 2 @Fe 3 O 4 /C和PMo 10 V 2 @Co 3 O 4 /C催化剂可以实现HMF向DFF的高效转化，选择性几乎为100%。其中，PMo 10 V 2 @Fe 3 O 4 /C在较温和的反应条件（氧气压力0.8 MPa）下表现出较高的转化率（99.1%）。两种催化剂均表现出卓越的稳定性，即使在经历多次循环后仍保持其活性和选择性。原位漫反射红外傅里叶变换光谱和X射线光电子能谱研究表明， PMo 10 V 2中的V 5+和Mo 6+与尖晶石氧化物中的金属离子一起作为活性中心。 HMF的催化转化。因此，提出PMo 10 V 2和M 3 O 4 /C（M=Fe，Co）通过质子耦合电子转移机制协同催化HMF转化为DFF 。这项研究为设计高选择性和可回收的生物质氧化催化剂提供了一种创新方法。
更新日期：2023-10-11
中文翻译：
M3O4/C（M = Fe 或 Co）表面负载的钒取代 Keggin 型多钼酸盐的增强催化作用可实现 HMF 高效且可回收的氧化为 DFF
在氧化 5-羟甲基糠醛 (HMF) 的反应中，由于可能形成多种产物，因此在将 HMF 转化为 DFF 时实现高效率和选择性是一项挑战。多金属氧酸盐被认为是 HMF 氧化的高活性催化剂。然而，产品的过度氧化带来了挑战，导致纯度和产量下降。在这项工作中，金属有机骨架衍生的Fe 3 O 4 /C和Co 3 O 4 /C被设计为钒取代的Keggin型多钼酸盐H 5 PMo 10 V 2 O 40 ·35H 2 O（PMo 10V 2 )。在这个复杂的体系中，尖晶石氧化物可以有效吸附HMF分子，并与PMo 10 V 2配合催化HMF的有氧氧化。结果，所制备的PMo 10 V 2 @Fe 3 O 4 /C和PMo 10 V 2 @Co 3 O 4 /C催化剂可以实现HMF向DFF的高效转化，选择性几乎为100%。其中，PMo 10 V 2 @Fe 3 O 4 /C在较温和的反应条件（氧气压力0.8 MPa）下表现出较高的转化率（99.1%）。两种催化剂均表现出卓越的稳定性，即使在经历多次循环后仍保持其活性和选择性。原位漫反射红外傅里叶变换光谱和X射线光电子能谱研究表明， PMo 10 V 2中的V 5+和Mo 6+与尖晶石氧化物中的金属离子一起作为活性中心。 HMF的催化转化。因此，提出PMo 10 V 2和M 3 O 4 /C（M=Fe，Co）通过质子耦合电子转移机制协同催化HMF转化为DFF 。这项研究为设计高选择性和可回收的生物质氧化催化剂提供了一种创新方法。
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