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Rieske加氧酶反应性的定制调节
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-09-20 , DOI: 10.1038/s41467-023-41428-x Jiayi Tian 1 , Jianxin Liu 1 , Madison Knapp 1 , Patrick H Donnan 1 , David G Boggs 1 , Jennifer Bridwell-Rabb 1
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Rieske 加氧酶使用 Rieske 型 [2Fe-2S] 簇和单核铁中心来启动一系列化学转化。然而,关于如何预测性地调整这种催化支架以催化不同反应的细节很少。因此,在这项工作中,我们结合结构分析以及基于底物和合理蛋白质的工程活动,阐明了控制 Rieske 单加氧酶 TsaM 催化结果的结构趋势。我们确定了允许底物被 TsaM 功能化的结构特征,并精确定位可靶向操纵反应性的活性位点残基。利用这些发现可以对 TsaM 反应性进行定制调整:识别出支持不同 TsaM 催化反应的底物,并创建专门催化双氧化或连续单氧化化学的变体。重要的是,我们进一步利用这些趋势来调整其他单加氧酶和双加氧酶的反应性,从而提供定制调整 Rieske 加氧酶反应结果的策略。
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