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Defects Healing of the ZnO Surface by Filling with Au Atom Catalysts for Efficient Photocatalytic H2 Production
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2023-09-15 , DOI: 10.1002/smll.202304393 Santosh V Mohite 1 , Shinik Kim 1, 2 , Jiyoung Bae 1 , Hee J Jeong 1 , Tae Woong Kim 1 , Jihoon Choi 3 , Yeonho Kim 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2023-09-15 , DOI: 10.1002/smll.202304393 Santosh V Mohite 1 , Shinik Kim 1, 2 , Jiyoung Bae 1 , Hee J Jeong 1 , Tae Woong Kim 1 , Jihoon Choi 3 , Yeonho Kim 1
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Healed defects on photocatalysts surface and their interaction with plasmonic nanoparticles (NPs) have attracted attention in H2 production process. In this study, surface oxygen vacancy (Vo) defects are created on ZnO (Vo-ZnO) NPs by directly pyrolyzing zeolitic imidazolate framework. The surface defects on Vo-ZnO provide active sites for the diffusion of single Au atoms and as nucleation sites for the formation of Au NPs by the in situ photodeposition process. The electronically healed surface defects by single Au atoms help in the formation of a heterojunction between the ZnO and plasmonic Au NPs. The formed Au/Vo-Au:ZnO-4 heterojunction prolongs photoelectron lifetimes and increases donor charge density. Therefore, the optimized photocatalysts of Au/Vo-Au:ZnO-4 has 21.28 times higher H2 production rate than the pristine Vo-ZnO under UV–visible light in 0.35 m Na2SO4 and 0.25 m Na2SO3. However in 0.35 m Na2S and 0.25 m Na2SO3, the H2 production rate is 25.84 mmole h−1 g−1. Furthermore, Au/Vo-Au:ZnO-4 shows visible light activity by generating hot carries via induced surface plasmonic effects. It has 48.58 times higher H2 production rate than pristine Vo-ZnO. Therefore, this study infers new insight for defect healing mediated preparation of Au/Vo-Au:ZnO heterojunction for efficient photocatalytic H2 production.
中文翻译:
通过填充金原子催化剂修复 ZnO 表面缺陷以实现高效光催化氢气生产
光催化剂表面的修复缺陷及其与等离子体纳米粒子(NPs)的相互作用在H 2生产过程中引起了人们的关注。在这项研究中,通过直接热解沸石咪唑酯骨架,在 ZnO (V o -ZnO) NP 上产生表面氧空位 (V o ) 缺陷。 V o -ZnO 上的表面缺陷为单个 Au 原子的扩散提供了活性位点,并为通过原位光沉积过程形成 Au NP 提供了成核位点。单个金原子的电子修复表面缺陷有助于在 ZnO 和等离子体金纳米粒子之间形成异质结。形成的 Au/V o -Au:ZnO-4 异质结延长了光电子寿命并增加了施主电荷密度。因此,优化后的Au/V o -Au:ZnO-4光催化剂在0.35 m Na 2 SO 4和0.25 m Na 2 SO 3条件下,紫外可见光下的H 2产率比原始V o -ZnO高21.28倍。 。然而,在0.35m Na 2 S和0.25m Na 2 SO 3中,H 2生产率为25.84mmole h -1 g -1 。此外,Au/V o -Au:ZnO-4 通过诱导表面等离子体效应产生热载流子而表现出可见光活性。它的H 2产率比原始V o -ZnO高48.58倍。 因此,本研究为缺陷修复介导的Au/V o -Au:ZnO异质结的制备提供了新的见解,以实现高效的光催化H 2生产。
更新日期:2023-09-15
中文翻译:
通过填充金原子催化剂修复 ZnO 表面缺陷以实现高效光催化氢气生产
光催化剂表面的修复缺陷及其与等离子体纳米粒子(NPs)的相互作用在H 2生产过程中引起了人们的关注。在这项研究中,通过直接热解沸石咪唑酯骨架,在 ZnO (V o -ZnO) NP 上产生表面氧空位 (V o ) 缺陷。 V o -ZnO 上的表面缺陷为单个 Au 原子的扩散提供了活性位点,并为通过原位光沉积过程形成 Au NP 提供了成核位点。单个金原子的电子修复表面缺陷有助于在 ZnO 和等离子体金纳米粒子之间形成异质结。形成的 Au/V o -Au:ZnO-4 异质结延长了光电子寿命并增加了施主电荷密度。因此,优化后的Au/V o -Au:ZnO-4光催化剂在0.35 m Na 2 SO 4和0.25 m Na 2 SO 3条件下,紫外可见光下的H 2产率比原始V o -ZnO高21.28倍。 。然而,在0.35m Na 2 S和0.25m Na 2 SO 3中,H 2生产率为25.84mmole h -1 g -1 。此外,Au/V o -Au:ZnO-4 通过诱导表面等离子体效应产生热载流子而表现出可见光活性。它的H 2产率比原始V o -ZnO高48.58倍。 因此,本研究为缺陷修复介导的Au/V o -Au:ZnO异质结的制备提供了新的见解,以实现高效的光催化H 2生产。