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Development of a Mixed Multinuclear Cluster Strategy in Metal–Organic Frameworks for Methane Purification and Storage
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-09-01 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.3c02347 Jiao Lei 1 , Wenyu Yuan 1 , Jianxuan Shang 2 , Jie Xu 2 , Peng Zhang 1 , Ying Wang 1 , Yong-Peng Li 3 , Quan-Guo Zhai 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-09-01 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.3c02347 Jiao Lei 1 , Wenyu Yuan 1 , Jianxuan Shang 2 , Jie Xu 2 , Peng Zhang 1 , Ying Wang 1 , Yong-Peng Li 3 , Quan-Guo Zhai 1
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Metal–organic frameworks (MOFs) have attracted extensive attention in methane (CH4) purification and storage. Specially, multinuclear cluster-based MOFs usually have prominent performance because of large cluster size and abundant open metal sites. However, compared to diverse combinations of organic linkers, one MOF with two or more multinuclear clusters is difficult to achieve. In this paper, we demonstrate a mixed multinuclear cluster strategy, which successfully led to three new heterometallic MOFs (SNNU-328–330) with the same common H3TATB [2,4,6-tris(4-carboxyphenyl)-1,3,5-triazine] tritopic linker and six types of multinuclear clusters ([YCd(COO)4(μ2-H2O)], [YCd2(COO)8], [In3(COO)6(μ3-OH)], [In3Eu2(COO)9(μ3-OH)3(μ4-O)], [Y9(COO)12(μ3-OH)14] and [Y2Cd8(COO)16(μ2-H2O)4(μ3-OH)8]). Three MOF adsorbents all show great potentials to remove the impurities (CO2 and C2-hydrocarbons) in natural gas and show prominent high-pressure methane storage capacity. Among them, the ideal adsorbed solution theory separation ratios of equimolar C2H2/CH4, C2H4/CH4, C2H6/CH4, and CO2/CH4 at 298 K for SNNU-328 reach to 29.7–16.0, 19.1–8.2, 33.2–10.3, and 74.3–8.5, which have surpassed many famous MOF adsorbents. Dynamic breakthrough experiments conducted at 273 and 298 K showed that SNNU-330 can separate CH4 from C2H2/CH4, C2H4/CH4, C2H6/CH4, and CO2/CH4 mixtures with the breakthrough interval times of about 48.2, 17.9, 37.2, and 17.1 min g–1 (273 K, 1 bar, v/v = 50/50, 2 mL min–1), respectively. Remarkably, SNNU-329 exhibits extremely high methane storage performance at 298 K with the total uptake and working capacity of 192 cm3 cm–3 (95 bar) and 171 cm3 cm–3 (65 bar) due to the synergistic effects of high surface area, suitable pore sizes, and multiple open metal sites.
中文翻译：
用于甲烷纯化和储存的金属有机框架混合多核团簇策略的开发
金属有机框架（MOF）在甲烷（CH 4）纯化和储存方面引起了广泛关注。特别是，基于多核团簇的MOFs通常由于团簇尺寸大和丰富的开放金属位点而具有突出的性能。然而，与有机连接体的多种组合相比，一个具有两个或多个多核簇的 MOF 很难实现。在本文中，我们展示了一种混合多核团簇策略，该策略成功地产生了三种具有相同共同 H 3 TATB [2,4,6-tris(4-羧基苯基)-1, 3,5-三嗪]三位连接体和六种多核簇（[YCd(COO) 4 (μ 2 -H 2 O)]、[YCd 2 (COO) 8 ]、[In 3 (COO) 6 (μ 3 -OH)]、[In 3 Eu 2 (COO) 9 (μ 3 -OH) 3 (μ 4 -O)]、[Y 9 (COO) 12 (μ 3 -OH) 14 ]和[Y 2 Cd 8 (COO) 16 (μ 2 -H 2 O) 4 (μ 3 -OH) 8 ])。三种MOF吸附剂均显示出去除天然气中杂质（CO 2和C 2烃）的巨大潜力，并显示出突出的高压甲烷存储能力。其中，SNNU-328在298 K下达到等摩尔C 2 H 2 /CH 4、C 2 H 4 /CH 4、C 2 H 6 /CH 4、CO 2 /CH 4的理想吸附溶液理论分离比达到29.7-16.0、19.1-8.2、33.2-10.3和74.3-8.5，超越了许多著名的MOF吸附剂。在273和298 K进行的动态突破实验表明SNNU-330可以从C 2 H 2 /CH 4、C 2 H 4 /CH 4、C 2 H 6 /CH 4和CO 2 /CH 4混合物中分离CH 4突破间隔时间约为 48.2、17.9、37.2 和 17.1 min g –1（273 K，1 bar，v / v = 50/50，2 mL min –1）， 分别。值得注意的是，SNNU-329 在 298 K 下表现出极高的甲烷储存性能，由于高甲烷气体的协同效应，总吸收和工作能力为 192 cm 3 cm –3 (95 bar) 和 171 cm 3 cm –3 (65 bar)。表面积、合适的孔径和多个开放金属位点。
更新日期：2023-09-01
中文翻译：
用于甲烷纯化和储存的金属有机框架混合多核团簇策略的开发
金属有机框架（MOF）在甲烷（CH 4）纯化和储存方面引起了广泛关注。特别是，基于多核团簇的MOFs通常由于团簇尺寸大和丰富的开放金属位点而具有突出的性能。然而，与有机连接体的多种组合相比，一个具有两个或多个多核簇的 MOF 很难实现。在本文中，我们展示了一种混合多核团簇策略，该策略成功地产生了三种具有相同共同 H 3 TATB [2,4,6-tris(4-羧基苯基)-1, 3,5-三嗪]三位连接体和六种多核簇（[YCd(COO) 4 (μ 2 -H 2 O)]、[YCd 2 (COO) 8 ]、[In 3 (COO) 6 (μ 3 -OH)]、[In 3 Eu 2 (COO) 9 (μ 3 -OH) 3 (μ 4 -O)]、[Y 9 (COO) 12 (μ 3 -OH) 14 ]和[Y 2 Cd 8 (COO) 16 (μ 2 -H 2 O) 4 (μ 3 -OH) 8 ])。三种MOF吸附剂均显示出去除天然气中杂质（CO 2和C 2烃）的巨大潜力，并显示出突出的高压甲烷存储能力。其中，SNNU-328在298 K下达到等摩尔C 2 H 2 /CH 4、C 2 H 4 /CH 4、C 2 H 6 /CH 4、CO 2 /CH 4的理想吸附溶液理论分离比达到29.7-16.0、19.1-8.2、33.2-10.3和74.3-8.5，超越了许多著名的MOF吸附剂。在273和298 K进行的动态突破实验表明SNNU-330可以从C 2 H 2 /CH 4、C 2 H 4 /CH 4、C 2 H 6 /CH 4和CO 2 /CH 4混合物中分离CH 4突破间隔时间约为 48.2、17.9、37.2 和 17.1 min g –1（273 K，1 bar，v / v = 50/50，2 mL min –1）， 分别。值得注意的是，SNNU-329 在 298 K 下表现出极高的甲烷储存性能，由于高甲烷气体的协同效应，总吸收和工作能力为 192 cm 3 cm –3 (95 bar) 和 171 cm 3 cm –3 (65 bar)。表面积、合适的孔径和多个开放金属位点。
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