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阳离子钴 (II) 双膦加氢甲酰化催化：原位光谱和反应研究
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-08-29 , DOI: 10.1021/jacs.3c04866 Drew M Hood 1 , Ryan A Johnson 1 , David J Vinyard 2 , Frank R Fronczek 1 , George G Stanley 1
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-08-29 , DOI: 10.1021/jacs.3c04866 Drew M Hood 1 , Ryan A Johnson 1 , David J Vinyard 2 , Frank R Fronczek 1 , George G Stanley 1
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[HCo(CO) x (双膦)](BF 4 ), x = 1–3，是一种高活性的加氢甲酰化催化剂体系，特别适用于内支链烯烃。原位红外光谱（IR）、电子顺磁共振（EPR）和核磁共振研究支持了所提出的催化剂配方。红外研究揭示了双阳离子 Co(I) 顺磁性 CO 桥联二聚体 [Co 2 (μ-CO) 2 (CO)(bisphosphine) 2 ] 2+的形成，在较低温度下由两种催化剂配合物通过反应形成H 2的消除。DFT 研究表明具有方形锥体和四面体钴中心的二聚体结构。这种单体-二聚体平衡类似于 HCo(CO) 4的平衡，反应消除 H 2并形成 Co 2 (CO) 8。对催化剂的 EPR 研究表明其具有高自旋 ( S = 3/2) Co(II) 配合物。反应研究支持阳离子 Co(II) 双膦催化剂作为该系统中存在的催化剂物种，并最大限度地减少中性 Co(I) 物种、HCo(CO) 4或 HCo(CO) 3（膦）的可能作用，作为催化剂。
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更新日期：2023-08-29
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