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破译UiO-66金属有机骨架的结晶机制
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2023-08-27 , DOI: 10.1002/smll.202305771 Olesya O Semivrazhskaya 1 , Daniil Salionov 2 , Adam H Clark 3 , Nicola P M Casati 4 , Maarten Nachtegaal 3 , Marco Ranocchiari 5 , Saša Bjelić 2 , René Verel 6 , Jeroen A van Bokhoven 5, 6 , Vitaly L Sushkevich 5
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具有 UiO-66 拓扑结构的含锆金属有机骨架 (MOF) 是一种用途极其广泛的材料，其应用范围超出了气体分离和催化领域。然而，在首次报道引入这种 MOF 十多年后，对其成核和生长的分子水平机制仍然缺乏了解。通过原位时间分辨高分辨率质谱、Zr K边X射线吸收光谱、魔角自旋核磁共振波谱和X射线衍射表明UiO-66的成核发生在氯对苯二甲酸锆的溶液介导的水解，其形成似乎是自催化的。锆氧节点在合成过程中直接快速形成，未观察到预形成簇和稳定的非化学计量中间体的形成。 UiO-66的核具有与晶体局域环境相同的特征，但缺乏结晶过程中获得的长程有序性。晶体生长是决定速率的步骤，而快速成核则控制 UiO-66 小晶体的形成，其尺寸分布窄，约为 200 纳米。
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