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Hemi-methylamine lithium borohydride as electrolyte for all-solid-state batteries
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2023-08-10 , DOI: 10.1039/d3ta03911k Jakob B. Grinderslev 1 , Lasse N. Skov 1 , Torben R. Jensen 1
Journal of Materials Chemistry A ( IF 10.7 ) Pub Date : 2023-08-10 , DOI: 10.1039/d3ta03911k Jakob B. Grinderslev 1 , Lasse N. Skov 1 , Torben R. Jensen 1
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Utilization of next-generation all-solid-state lithium batteries require new fast Li-ion conducting solid electrolytes. LiBH4-based materials have emerged as a promising class of Li+-conductors, and recent advancements show sufficiently high ionic conductivity for battery operation at room temperature. In this work we report a new compound, hemi-methylamine lithium borohydride, and the crystal structure of LiBH4·1/2CH3NH2 is solved in the orthorhombic space group Pnma. The structure is built from two-dimensional layers consisting of alternating [Li(BH4)4] and [Li(CH3NH2)(BH4)3] tetrahedral units, and voids in the interlayers allows for two potential conduction pathways for an interstitial Li+. This results in a high lithium ion conductivity of σ(Li+) = 1.88 × 10−3 S cm−1 at T = 31 °C. The electrochemical stability of LiBH4·1/2CH3NH2 is similar to that of LiBH4 (about 2.2 V vs. Li+/Li) and the electrolyte appear to form a favorable interface towards Li-metal with a very low overpotential of 0.1 mV at 30 °C. A full cell battery was tested operando with simultaneous collection of diffraction- and electrochemical data using a Li-metal anode and a layered TiS2 cathode, revealing a spontaneous discharge to LixTiS2 (x > 0.85). The battery could be cycled with an initial discharge of 105 mA h g−1 (Δx = 0.44), but a sidereaction occurring at ∼1.8 V prevents full charging and suggests that LiBH4·1/2CH3NH2 is incompatible with layered TiS2.
中文翻译：
半甲胺硼氢化锂作为全固态电池电解质
下一代全固态锂电池的使用需要新型快速锂离子导电固体电解质。LiBH 4基材料已成为一类有前途的Li +导体，最近的进展表明其具有足够高的离子电导率，适合室温下的电池运行。在这项工作中，我们报道了一种新的化合物，半甲胺硼氢化锂，并在斜方空间群Pnma中解出了LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2的晶体结构。该结构由交替的 [Li(BH 4 ) 4 ] 和 [Li(CH 3 NH 2 )(BH4 ) 3 ]四面体单元和夹层中的空隙为间隙Li +提供了两个潜在的传导路径。这导致在T = 31 °C 时锂离子电导率高达σ (Li + ) = 1.88 × 10 -3 S cm -1。LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2的电化学稳定性与 LiBH 4相似（相对于Li + /Li 约为 2.2 V），并且电解质似乎与 Li-金属形成有利的界面，具有非常低的过电势30°C 时为 0.1 mV。对全电池进行了测试操作使用锂金属阳极和层状 TiS 2阴极同时收集衍射和电化学数据，揭示了 Li x TiS 2 ( x > 0.85)的自发放电。该电池可以以 105 mA hg −1 (Δ x = 0.44)的初始放电进行循环，但在 ∼1.8 V 时发生的副反应阻止了完全充电，并表明 LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2与层状 TiS 不相容。2 .
更新日期：2023-08-10
中文翻译：
半甲胺硼氢化锂作为全固态电池电解质
下一代全固态锂电池的使用需要新型快速锂离子导电固体电解质。LiBH 4基材料已成为一类有前途的Li +导体，最近的进展表明其具有足够高的离子电导率，适合室温下的电池运行。在这项工作中，我们报道了一种新的化合物，半甲胺硼氢化锂，并在斜方空间群Pnma中解出了LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2的晶体结构。该结构由交替的 [Li(BH 4 ) 4 ] 和 [Li(CH 3 NH 2 )(BH4 ) 3 ]四面体单元和夹层中的空隙为间隙Li +提供了两个潜在的传导路径。这导致在T = 31 °C 时锂离子电导率高达σ (Li + ) = 1.88 × 10 -3 S cm -1。LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2的电化学稳定性与 LiBH 4相似（相对于Li + /Li 约为 2.2 V），并且电解质似乎与 Li-金属形成有利的界面，具有非常低的过电势30°C 时为 0.1 mV。对全电池进行了测试操作使用锂金属阳极和层状 TiS 2阴极同时收集衍射和电化学数据，揭示了 Li x TiS 2 ( x > 0.85)的自发放电。该电池可以以 105 mA hg −1 (Δ x = 0.44)的初始放电进行循环，但在 ∼1.8 V 时发生的副反应阻止了完全充电，并表明 LiBH 4 ·1/2CH 3 NH 2与层状 TiS 不相容。2 .
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