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One-Step Synthesis of Ag–Cu Bimetallic Nanoparticles on p-Si Photoelectrodes for Solar-Driven CO2 Reduction
ACS Applied Energy Materials ( IF 5.4 ) Pub Date : 2023-08-08 , DOI: 10.1021/acsaem.3c01150 Harsh A. Chaliyawala 1 , Stéphane Bastide 1 , Diane Muller-Bouvet 1 , Christophe Pichon 1 , Kadiatou Bah 1 , Anffane Djoumoi 1 , Frédéric Marty 2 , Tarik Bourouina 2 , Encarnación Torralba 1
ACS Applied Energy Materials ( IF 5.4 ) Pub Date : 2023-08-08 , DOI: 10.1021/acsaem.3c01150 Harsh A. Chaliyawala 1 , Stéphane Bastide 1 , Diane Muller-Bouvet 1 , Christophe Pichon 1 , Kadiatou Bah 1 , Anffane Djoumoi 1 , Frédéric Marty 2 , Tarik Bourouina 2 , Encarnación Torralba 1
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In the present work, we report the one-step synthesis of AgxCu100–x bimetallic nanoparticles (NPs) on p-type silicon (p-Si) supports and their application as photocathodes for the photoelectrochemical CO2 reduction reaction (PEC-CO2RR). Based on the metal-assisted chemical etching (MACE) of Si in HF medium, the proposed method allows the formation of NPs homogeneously distributed on the Si surface, with an excellent control of their bimetallic composition, surface coverage, and morphology by adjusting the experimental conditions (deposition time, precursor concentrations). Microstructural studies reveal a phase-separated polycrystalline structure for the bimetallic with a high dispersion of Ag and Cu nanocrystallites, remarkable for Ag/Cu nanostructures synthesized by soft chemistry. The analysis of the PEC-CO2RR shows a better performance of Ag50Cu50/p-Si than Ag/p-Si and Cu/p-Si, with an onset potential shift of 840 mV and a ratiometric power saved of ∼3% compared to an analogous metal electrode in CO2 saturated 0.5 M NaHCO3. Photoelectrolysis tests under 1 sun illumination coupled with gas chromatography demonstrate the capacity of the bimetallic photocathode to guide the selectivity with the applied potential. Thus, CO2 conversion to CO and CH4 is achieved on Ag50Cu50/p-Si, with a maximum Faradaic efficiency (FE) of 26% and 18.2% at −0.72 and −0.87 VRHE, respectively. These values are consistent with recent research on Ag–Cu systems on Si for the PEC-CO2RR but are obtained at significantly lower overpotentials. These are the first results ever reported for the PEC-CO2RR on p-Si photocathodes decorated with AgCu NPs. The proposed deposition method is inexpensive, easily scalable, and can be extended to any bimetallic system whose elements are compatible with MACE of Si.
中文翻译:
在 p-Si 光电极上一步合成 Ag-Cu 双金属纳米粒子用于太阳能驱动的 CO2 还原
在目前的工作中,我们报道了在p型硅(p-Si)载体上一步合成Ag x Cu 100– x双金属纳米颗粒(NP)及其作为光电化学CO 2还原反应(PEC-二氧化碳_RR)。基于HF介质中Si的金属辅助化学蚀刻(MACE),所提出的方法可以在Si表面形成均匀分布的纳米粒子,通过调整实验可以很好地控制它们的双金属成分、表面覆盖率和形貌。条件(沉积时间、前体浓度)。微观结构研究揭示了双金属的相分离多晶结构,具有高度分散的银和铜纳米微晶,这对于通过软化学合成的银/铜纳米结构来说非常显着。PEC-CO 2 RR分析表明 Ag 50 Cu 50具有更好的性能/p-Si 优于 Ag/p-Si 和 Cu/p-Si,与 CO 2饱和 0.5 M NaHCO 3中的类似金属电极相比,起始电位偏移为 840 mV,比率功率节省约 3% 。1 太阳光照下的光电解测试与气相色谱相结合,证明了双金属光电阴极通过施加电势引导选择性的能力。因此,在Ag 50 Cu 50 /p-Si上实现了CO 2转化为CO和CH 4 ,在-0.72和-0.87 V RHE时最大法拉第效率(FE)分别为26%和18.2% 。这些值与最近针对 PEC-CO 2的 Si 上 Ag-Cu 体系的研究一致RR 但是在显着较低的过电势下获得的。这是有史以来首次报道的 PEC-CO 2 RR 在装饰有 AgCu NP 的 p-Si 光电阴极上的结果。所提出的沉积方法成本低廉,易于扩展,并且可以扩展到其元素与 Si 的 MACE 兼容的任何双金属系统。
更新日期:2023-08-08
中文翻译:
在 p-Si 光电极上一步合成 Ag-Cu 双金属纳米粒子用于太阳能驱动的 CO2 还原
在目前的工作中,我们报道了在p型硅(p-Si)载体上一步合成Ag x Cu 100– x双金属纳米颗粒(NP)及其作为光电化学CO 2还原反应(PEC-二氧化碳_RR)。基于HF介质中Si的金属辅助化学蚀刻(MACE),所提出的方法可以在Si表面形成均匀分布的纳米粒子,通过调整实验可以很好地控制它们的双金属成分、表面覆盖率和形貌。条件(沉积时间、前体浓度)。微观结构研究揭示了双金属的相分离多晶结构,具有高度分散的银和铜纳米微晶,这对于通过软化学合成的银/铜纳米结构来说非常显着。PEC-CO 2 RR分析表明 Ag 50 Cu 50具有更好的性能/p-Si 优于 Ag/p-Si 和 Cu/p-Si,与 CO 2饱和 0.5 M NaHCO 3中的类似金属电极相比,起始电位偏移为 840 mV,比率功率节省约 3% 。1 太阳光照下的光电解测试与气相色谱相结合,证明了双金属光电阴极通过施加电势引导选择性的能力。因此,在Ag 50 Cu 50 /p-Si上实现了CO 2转化为CO和CH 4 ,在-0.72和-0.87 V RHE时最大法拉第效率(FE)分别为26%和18.2% 。这些值与最近针对 PEC-CO 2的 Si 上 Ag-Cu 体系的研究一致RR 但是在显着较低的过电势下获得的。这是有史以来首次报道的 PEC-CO 2 RR 在装饰有 AgCu NP 的 p-Si 光电阴极上的结果。所提出的沉积方法成本低廉,易于扩展,并且可以扩展到其元素与 Si 的 MACE 兼容的任何双金属系统。