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High-k Solution-Processed Barium Titanate/Polysiloxane Nanocomposite for Low-Temperature Ferroelectric Thin-Film Transistors
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2023-08-09 , DOI: 10.1021/acsomega.2c08142 Aimi Syairah Safaruddin 1 , Juan Paolo S Bermundo 1 , Chuanjun Wu 1 , Mutsunori Uenuma 1 , Atsuko Yamamoto 2 , Mutsumi Kimura 3 , Yukiharu Uraoka 1
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2023-08-09 , DOI: 10.1021/acsomega.2c08142 Aimi Syairah Safaruddin 1 , Juan Paolo S Bermundo 1 , Chuanjun Wu 1 , Mutsunori Uenuma 1 , Atsuko Yamamoto 2 , Mutsumi Kimura 3 , Yukiharu Uraoka 1
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Ferroelectric nanoparticles have attracted much attention for numerous electronic applications owing to their nanoscale structure and size-dependent behavior. Barium titanate (BTO) nanoparticles with two different sizes (20 and 100 nm) were synthesized and mixed with a polysiloxane (PSX) polymer forming a nanocomposite solution for high-k nanodielectric films. Transition from the ferroelectric to paraelectric phase of BTO with different nanoparticle dimensions was evaluated through variable-temperature X-ray diffraction measurement accompanied by electrical analysis using capacitor structures. A symmetric single 200 peak was constantly detected at different measurement temperatures for the 20 nm BTO sample, marking a stable cubic crystal structure. 100 nm BTO on the other hand shows splitting of 200/002 peaks correlating to a tetragonal crystal form which further merged, thus forming a single 200 peak at higher temperatures. Smaller BTO dimension exhibits clockwise hysteresis in capacitance–voltage measurement and correlates to a cubic crystal structure which possesses paraelectric properties. Bigger BTO dimension in contrast, demonstrates counterclockwise hysteresis owing to their tetragonal crystal form. Through further Rietveld refinement analysis, we found that the tetragonality (c/a) of 100 nm BTO decreases at a higher temperature which narrows the hysteresis window. A wider hysteresis window was observed when utilizing 100 nm BTO compared to 20 nm BTO even at a lower loading ratio. The present findings imply different hysteresis mechanisms for BTO nanoparticles with varying dimensions which is crucial in understanding the role of how the BTO size tunes the crystal structures for integration in thin-film transistor devices.
中文翻译：
用于低温铁电薄膜晶体管的高 k 溶液处理钛酸钡/聚硅氧烷纳米复合材料
铁电纳米颗粒由于其纳米级结构和尺寸依赖性行为而在众多电子应用中引起了广泛关注。合成了两种不同尺寸（20 和 100 nm）的钛酸钡（BTO）纳米颗粒，并将其与聚硅氧烷（PSX）聚合物混合，形成高 k 纳米介电薄膜的纳米复合材料溶液。通过变温 X 射线衍射测量以及使用电容器结构的电分析来评估具有不同纳米颗粒尺寸的 BTO 从铁电相到顺电相的转变。20 nm BTO 样品在不同的测量温度下不断检测到对称的单 200 峰，这标志着稳定的立方晶体结构。另一方面，100 nm BTO 显示与四方晶体形式相关的 200/002 峰分裂，该晶体形式进一步合并，从而在较高温度下形成单个 200 峰。较小的 BTO 尺寸在电容电压测量中表现出顺时针磁滞，并与具有顺电特性的立方晶体结构相关。相比之下，较大的 BTO 尺寸由于其四方晶体形式而表现出逆时针滞后现象。通过进一步的Rietveld细化分析，我们发现100 nm BTO的四方性（c / a）在较高温度下降低，从而缩小了滞后窗口。即使在较低的负载率下，与 20 nm BTO 相比，使用 100 nm BTO 时也观察到更宽的滞后窗口。目前的发现意味着不同尺寸的 BTO 纳米粒子具有不同的滞后机制，这对于理解 BTO 尺寸如何调整晶体结构以集成到薄膜晶体管器件中的作用至关重要。
更新日期：2023-08-09
中文翻译：
用于低温铁电薄膜晶体管的高 k 溶液处理钛酸钡/聚硅氧烷纳米复合材料
铁电纳米颗粒由于其纳米级结构和尺寸依赖性行为而在众多电子应用中引起了广泛关注。合成了两种不同尺寸（20 和 100 nm）的钛酸钡（BTO）纳米颗粒，并将其与聚硅氧烷（PSX）聚合物混合，形成高 k 纳米介电薄膜的纳米复合材料溶液。通过变温 X 射线衍射测量以及使用电容器结构的电分析来评估具有不同纳米颗粒尺寸的 BTO 从铁电相到顺电相的转变。20 nm BTO 样品在不同的测量温度下不断检测到对称的单 200 峰，这标志着稳定的立方晶体结构。另一方面，100 nm BTO 显示与四方晶体形式相关的 200/002 峰分裂，该晶体形式进一步合并，从而在较高温度下形成单个 200 峰。较小的 BTO 尺寸在电容电压测量中表现出顺时针磁滞，并与具有顺电特性的立方晶体结构相关。相比之下，较大的 BTO 尺寸由于其四方晶体形式而表现出逆时针滞后现象。通过进一步的Rietveld细化分析，我们发现100 nm BTO的四方性（c / a）在较高温度下降低，从而缩小了滞后窗口。即使在较低的负载率下，与 20 nm BTO 相比，使用 100 nm BTO 时也观察到更宽的滞后窗口。目前的发现意味着不同尺寸的 BTO 纳米粒子具有不同的滞后机制，这对于理解 BTO 尺寸如何调整晶体结构以集成到薄膜晶体管器件中的作用至关重要。
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