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通过原位紫外-可见光谱和瞬态 DFT 计算揭示 Cu-SSZ-13 沸石催化 NOx 还原中笼限制铜对的形成和反应性
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-08-09 , DOI: 10.1021/acs.est.3c00458 Huarong Lei 1, 2 , Dongdong Chen 1 , Jia-Yue Yang 3 , Abhishek Khetan 4 , Jiuxing Jiang 5 , Baoxiang Peng 6 , Ulrich Simon 2, 4 , Daiqi Ye 1 , Peirong Chen 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2023-08-09 , DOI: 10.1021/acs.est.3c00458 Huarong Lei 1, 2 , Dongdong Chen 1 , Jia-Yue Yang 3 , Abhishek Khetan 4 , Jiuxing Jiang 5 , Baoxiang Peng 6 , Ulrich Simon 2, 4 , Daiqi Ye 1 , Peirong Chen 1
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菱沸石型小孔 Cu-SSZ-13 沸石的低温机理,这是一种用于重型车辆有毒 NO x 污染物的氨辅助选择性还原 (NH 3 -SCR)的最先进催化剂,仍然是一个争论,需要澄清以进一步提高 NH 3 -SCR 性能。在这项研究中,我们建立了实验方案,通过原位紫外-可见光谱和低温NH 3 -SCR催化过程中Cu -SSZ-13中Cu位点的动态氧化还原循环(即Cu II ↔ Cu I )原位红外光谱。进一步将原位光谱观察与时间相关的密度泛函理论计算相结合,使我们能够识别两种笼内限制的瞬态,即 O 2桥联铜二聚体(即μ-η 2 :η 2 -过氧化二氨基二铜)和接近配对的、化学非键合的 Cu I (NH 3 ) 2位点,并确认 Cu I (NH 3 ) 2对作为 O 2桥联 Cu 二聚体的前体。比较瞬态实验揭示了Cu I (NH 3 ) 2对在低温下将NO还原为N 2的特别高的反应性。我们的研究证明了沸石限制下近似配对的 Cu I位点的瞬时形成和高反应性的直接实验证据,并为在低温 NH 3 -SCR催化中完成 Cu 氧化还原循环的单体到二聚 Cu 转化提供了新的见解超过 Cu-SSZ-13。
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更新日期:2023-08-09
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