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Au催化剂上丙烯加氢氧化制丙烯醛的动力学及机理
Nano Research ( IF 9.5 ) Pub Date : 2023-08-05 , DOI: 10.1007/s12274-023-5980-8 Wei Du , Zhihua Zhang , Nan Song , Xuezhi Duan , Xinggui Zhou
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更新日期:2023-08-06
Nano Research ( IF 9.5 ) Pub Date : 2023-08-05 , DOI: 10.1007/s12274-023-5980-8 Wei Du , Zhihua Zhang , Nan Song , Xuezhi Duan , Xinggui Zhou
在Au-Ti双功能催化剂上通过H 2和O 2丙烯环氧化生成环氧丙烷(PO)作为PO生产的理想反应引起了人们的极大兴趣。揭示丙烯醛形成机制对于理解分子氧活化机制和Au位点上氢过氧物质的形成具有重要意义。在这里,我们通过结合多种表征、H 2 /D 2 来研究在 Au/未煅烧 TS-1 (Au/TS-1-B) 催化剂上丙烯氧化为丙烯醛的反应机理。交换、动力学实验和建模。发现Ti位点对于丙烯醛的形成不是必需的。此外,H 2通过氢过氧物质的形成促进了Au/TS-1-B催化剂上丙烯醛的形成,其包括两个主要步骤:丙烯借助*OOH物质脱氢为*C 3 H 5 ,和*C 3 H 5通过*OOH 氧化为丙烯醛。后一步被确定为速率决定步骤,因为相应的动力学模型给出了对实验结果的最佳描述。该工作不仅为Au-Ti双功能催化剂上丙烯加氢氧化生成丙烯醛的动力学提供了见解,而且有助于合理设计在H 2 和O 2 丙烯直接环氧化反应中具有高活性和选择性的Au催化剂。
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