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环境条件下 Cu-Fe 双金属金属-有机骨架上的 CO2 环加成反应
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-08-04 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.3c01011
Hua-Qing Yin 1 , Ming-Yang Cui 1 , Hao Wang 1 , Yuan-Zhao Peng 1 , Jia Chen 1 , Tong-Bu Lu 1 , Zhi-Ming Zhang 1
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二氧化碳环加成精细化学品是解决能源危机和环境问题的前瞻性技术。然而,在CO 2与环氧化物的常规环加成反应中通常需要高温和高压。此外,金属活性位点在CO 2环加成反应中起着至关重要的作用,但目前尚不清楚。在此,我们选择同构MOF-919-Cu-Fe和MOF-919-Cu-Al作为模型来提升性能并阐明金属类型对CO 2环加成的影响。具有暴露的 Fe 和 Cu 路易斯酸位点的 MOF-919-Cu-Fe在室温和 1 bar CO 2气氛下实现 CO 2环加成,转化率超过 99.9%,选择性超过 99.9% ,比传统方法高 3.0 倍和 52.6 倍。分别为具有Al和Cu位点的MOF-919-Cu-Al(33.8%)和1H-吡唑-4-羧酸、Fe和Cu混合体系(1.9%)。所提出的机制表明,暴露的Fe 3+位点有利于环氧化物的开环和CO 2活化,从而促进CO 2环加成反应。这项工作为调整 MOF 的催化位点以实现 CO 2固定的高性能提供了新的见解。



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更新日期:2023-08-04
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