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Re/TiO2 的 CO2 加氢反应活性和选择性的尺寸依赖性活性位点及其催化机制
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-07-25 , DOI: 10.1021/acscatal.3c01735
Bin Yang 1, 2, 3 , Yifu Wang 1 , Biao Gao 1 , Lingxia Zhang 2, 3 , Limin Guo 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-07-25 , DOI: 10.1021/acscatal.3c01735
Bin Yang 1, 2, 3 , Yifu Wang 1 , Biao Gao 1 , Lingxia Zhang 2, 3 , Limin Guo 1
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金属尺寸与CO 2加氢性能之间的结构敏感性关系尚不清楚。在此，利用一套独特的、明确的TiO 2负载铼(Re)催化剂和系统表征，我们清楚地证明了活性位点和反应机制与尺寸效应密切相关。还确定了CO 2转化的波状尺寸依赖性活动。在单原子到1.0 nm的尺寸范围内，逆水煤气变换(RWGS)反应控制CO 2加氢，其转换频率随着尺寸的增加而降低。相反，对于超过 1.0 nm 的簇，CO 2甲烷化成为主要反应，并表现出类似火山的尺寸依赖性性能。机理研究表明，单原子催化剂的周边位置决定了通过甲酸盐途径的 RWGS 反应。相反，Re簇中的活性位点是边缘位点，其中CO 2通过氧化还原途径还原为CO，随后在边缘位点氢化为甲烷。这一发现可能会加深对结构敏感性的机制理解。
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更新日期：2023-07-25
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