设计羰基还原酶以同时提高对大体积酮和异丙醇的活性，通过酶促氢转移实现动态动力学不对称还原,ACS Catalysis

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设计羰基还原酶以同时提高对大体积酮和异丙醇的活性，通过酶促氢转移实现动态动力学不对称还原
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-07-15 , DOI: 10.1021/acscatal.3c01569
Hongliu Zhang ₁ , Xi Chen _{1,

2} , Tong Lv _{1,

2} , Qian Li ₁ , Weidong Liu _{1,

2} , Jinhui Feng _{1,

2} , Xiangtao Liu ₁ , Peiyuan Yao _{1,

2} , Qiaqing Wu _{1,

2} , Dunming Zhu _{1,

2}

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设计一种羰基还原酶，同时提高对大体积酮和异丙醇的活性，从而实现酮还原的底物偶联 NAD(P)H 再生，是非常具有挑战性的。在这项研究中，来自鲑鱼色孢子酵母的羰基还原酶突变体 M242F/Q245T被鉴定出能够同时增强其对 2-邻苯二甲酰亚胺甲基-3-氧代丁酸甲酯 ( 1a ) 和异丙醇的活性，并催化1a的动态不对称还原。通过从异丙醇进行氢转移而形成产物的单一立体异构体。晶体结构和计算分析表明，这可能是由于 242F 和 245T 通过重塑底物入口通道和酶活性位点的协同效应。这项研究前所未有地表明，可以对羰基还原酶进行改造，以提高其对大酮和异丙醇的活性，并且可以通过底物偶联辅因子再生来有效制备目标手性醇。

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更新日期：2023-07-15

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