Compositionally graded ferroelectrics (CGFEs) have attracted great interest due to their exceptional and tunable electromechanical properties, which are anticipated to be superior to traditional ferroelectrics. However, an effective design of CGFEs with desired properties from a huge compositional space remains an enormous challenge. In this study, we present an efficient design strategy for CGFEs through a combination of high-throughput phase-field simulation and machine learning (ML) algorithm. Systematic phase-field simulations are first performed to establish a dataset of electromechanical properties for various CGFEs, which are characterized by three degrees of freedom, including compositions of two end materials and gradient index. A ML-assisted optimization process is then conducted on this dataset to yield optimal electromechanical properties, which are further analyzed by phase-field simulations. The ML-guided simulations lead us to discover that the large optimal electromechanical responses can be achieved in CGFEs with average composition near the morphotropic phase boundary yet large compositional gradient. These CGFEs accommodate a coexistence of tetragonal, orthorhombic, and cubic phases in their domain structures, which flatten the energy barrier landscape and facilitate the rotation of polarization under mechanical field. Our proposed highly efficient design strategy can be readily adapted to identify CGFEs possessing other principal elements and properties, which will accelerate the discovery of new high-performance CGFE materials.

成分梯度铁电体（CGFE）因其卓越且可调节的机电性能而引起了人们的极大兴趣，预计其优于传统铁电体。然而，从巨大的组成空间中有效设计具有所需性能的 CGFE 仍然是一个巨大的挑战。在这项研究中，我们通过结合高通量相场仿真和机器学习（ML）算法，提出了一种高效的 CGFE 设计策略。首先进行系统相场模拟，建立各种CGFE的机电特性数据集，其特征在于三个自由度，包括两端材料的成分和梯度折射率。然后，对该数据集进行机器学习辅助的优化过程，以产生最佳的机电特性，并通过相场模拟进一步分析这些特性。机器学习引导的模拟使我们发现，平均成分接近同形相边界但成分梯度较大的 CGFE 可以实现较大的最佳机电响应。这些CGFE在其域结构中容纳了四方相、斜方相和立方相的共存，从而使能垒景观变得平坦并促进了机械场下极化的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。通过相场模拟进一步分析。机器学习引导的模拟使我们发现，平均成分接近同形相边界但成分梯度较大的 CGFE 可以实现较大的最佳机电响应。这些CGFE在其域结构中容纳了四方相、斜方相和立方相的共存，从而使能垒景观变得平坦并促进了机械场下极化的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。通过相场模拟进一步分析。机器学习引导的模拟使我们发现，平均成分接近同形相边界但成分梯度较大的 CGFE 可以实现较大的最佳机电响应。这些CGFE在其域结构中容纳了四方相、斜方相和立方相的共存，从而使能垒景观变得平坦并促进了机械场下极化的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。机器学习引导的模拟使我们发现，平均成分接近同形相边界但成分梯度较大的 CGFE 可以实现较大的最佳机电响应。这些CGFE在其域结构中容纳了四方相、斜方相和立方相的共存，从而使能垒景观变得平坦并促进了机械场下极化的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。机器学习引导的模拟使我们发现，平均成分接近同形相边界但成分梯度较大的 CGFE 可以实现较大的最佳机电响应。这些CGFE在其域结构中容纳了四方相、斜方相和立方相的共存，从而使能垒景观变得平坦并促进了机械场下极化的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。其域结构中存在立方相，使能垒景观变得平坦，并有利于机械场下偏振的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。其域结构中存在立方相，使能垒景观变得平坦，并有利于机械场下偏振的旋转。我们提出的高效设计策略可以很容易地适应识别具有其他主要元素和特性的 CGFE，这将加速新的高性能 CGFE 材料的发现。