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通过非常规杂交促进 CO2 电还原为 C2H4:Ce-Cu2O 中的高阶 Ce4+ 4f 和 O 2p 相互作用以稳定 Cu+
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2023-07-06 , DOI: 10.1021/acsnano.3c03952
Yanfei Sun 1 , Jiangzhou Xie 2 , Zhenzhen Fu 1 , Huiying Zhang 1 , Yebo Yao 1 , Yixiang Zhou 1 , Xiaoxuan Wang 1 , Shiyu Wang 1 , Xueying Gao 1 , Zheng Tang 1 , Shuyuan Li 1 , Xiaojun Wang 1 , Kaiqi Nie 3 , Zhiyu Yang 1 , Yi-Ming Yan 1
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2023-07-06 , DOI: 10.1021/acsnano.3c03952
Yanfei Sun 1 , Jiangzhou Xie 2 , Zhenzhen Fu 1 , Huiying Zhang 1 , Yebo Yao 1 , Yixiang Zhou 1 , Xiaoxuan Wang 1 , Shiyu Wang 1 , Xueying Gao 1 , Zheng Tang 1 , Shuyuan Li 1 , Xiaojun Wang 1 , Kaiqi Nie 3 , Zhiyu Yang 1 , Yi-Ming Yan 1
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由可再生电力提供动力,将二氧化碳 (CO 2 ) 有效转化为增值材料和原料,为减少温室气体排放和关闭人为碳循环提供了一种有前景的策略。最近,人们对用于CO 2还原反应(CO 2 RR)的Cu 2 O基催化剂产生了浓厚的兴趣,因为它们具有增强C-C耦合的能力。然而, Cu 2 O中Cu +的电化学不稳定性导致其不可避免地还原为Cu 0,导致C 2+产物的选择性较差。在此,我们提出了一种非常规且可行的策略,通过在Ce-Cu 2 O中构建Ce 4+ 4f–O 2p–Cu + 3d网络结构来稳定Cu + 。实验结果和理论计算证实了非常规轨道杂化在Ce-Cu 2 O中的应用。与传统的d-p杂化相比,基于高阶Ce 4+ 4f和2p的E f可以更有效地抑制晶格氧的浸出,从而稳定Ce-Cu 2 O中的Cu + 。与纯Cu 2 O相比,Ce-Cu 2 O催化剂在-1.3 V的CO 2 RR过程中将C 2 H 4 /CO的比率提高了1.69倍。此外,利用原位和异位光谱技术以时间分辨率跟踪 CO 2 RR 条件下铜的氧化价,识别Ce-Cu 2 O 催化剂中维持良好的 Cu +物质。这项工作不仅为涉及高阶4f和2p轨道杂化的CO 2 RR催化剂设计提供了一条途径,而且还提供了对催化剂金属氧化态依赖性选择性的深入见解。
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更新日期:2023-07-06

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