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Dynamic Metal–Support Interaction-Activated Sub-Nanometer Pt Clusters on FeOx Supports for Aqueous Phase Reforming and Hydrogenolysis of Glycerol
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-06-10 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00415 Guoqiang Shu 1 , Yaqi Lin 2 , Shenghong Wang 1 , Shihui Zhang 1 , Li Fan 1 , Chao Wang 1 , Changan Zhou 1 , Lei Song 1 , Lirong Zheng 3 , Jing Zhang 3 , Kui Ma 1 , Hairong Yue 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-06-10 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00415 Guoqiang Shu 1 , Yaqi Lin 2 , Shenghong Wang 1 , Shihui Zhang 1 , Li Fan 1 , Chao Wang 1 , Changan Zhou 1 , Lei Song 1 , Lirong Zheng 3 , Jing Zhang 3 , Kui Ma 1 , Hairong Yue 1
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The dynamic metal–support interaction (DMSI) plays a significant role in charge transfer, active site reconfiguration, and interface reconstruction between metals and oxide supports under redox conditions. However, developing an equilibrium between oxidation and reduction properties, greatly influenced by dynamic interactions, proves to be a considerable challenge when coupling a reforming reaction with a hydrogenation reaction. Herein, we engineered the DMSI effect between sub-nanometer Pt clusters and FeOx supports for the aqueous phase reforming and hydrogenolysis of glycerol. Additionally, regulating surface reconstructions and cyclic transformations of active sites (Ptδ−–Ov–Fe2+ ↔ Ptδ+–O–Fe3+) is effective in balancing the redox reaction process. In this study, a 2.5Pt/FeOx catalyst exhibits superior catalytic performance in terms of glycerol conversion (94.7%), liquid-phase conversion (46.3%), 1,2-propanediol (1,2-PDO) liquid-phase selectivity (78.4%), and 1,2-PDO yield (36.3%) during hydrogenolysis of glycerol with in situ-generated H2. Finally, a possible reaction pathway is proposed for the coupling reaction over the cyclic reconstruction of active sites on the Pt/FeOx catalyst.
中文翻译：
FeOx 载体上动态金属-载体相互作用激活的亚纳米 Pt 簇用于甘油的水相重整和氢解
动态金属-载体相互作用（DMSI）在氧化还原条件下金属与氧化物载体之间的电荷转移、活性位点重构和界面重构中发挥着重要作用。然而，在重整反应与氢化反应耦合时，在很大程度上受动态相互作用影响的氧化和还原性质之间建立平衡被证明是一个相当大的挑战。在此，我们设计了亚纳米 Pt 簇和 FeO x载体之间的 DMSI 效应，用于甘油的水相重整和氢解。此外，调节活性位点的表面重建和循环变换 (Pt δ− –O v –Fe 2+ ↔ Pt δ+ –O–Fe3+ )有效平衡氧化还原反应过程。在这项研究中，2.5Pt/FeO x催化剂在甘油转化率（94.7%）、液相转化率（46.3%）、1,2-丙二醇（1,2-PDO）液相选择性方面表现出优异的催化性能(78.4%)，在用原位产生的 H 2进行甘油氢解期间，1,2-PDO 产率 (36.3%) 。最后，提出了 Pt/FeO x催化剂上活性位点循环重构偶联反应的可能反应途径。
更新日期：2023-06-10
中文翻译：
FeOx 载体上动态金属-载体相互作用激活的亚纳米 Pt 簇用于甘油的水相重整和氢解
动态金属-载体相互作用（DMSI）在氧化还原条件下金属与氧化物载体之间的电荷转移、活性位点重构和界面重构中发挥着重要作用。然而，在重整反应与氢化反应耦合时，在很大程度上受动态相互作用影响的氧化和还原性质之间建立平衡被证明是一个相当大的挑战。在此，我们设计了亚纳米 Pt 簇和 FeO x载体之间的 DMSI 效应，用于甘油的水相重整和氢解。此外，调节活性位点的表面重建和循环变换 (Pt δ− –O v –Fe 2+ ↔ Pt δ+ –O–Fe3+ )有效平衡氧化还原反应过程。在这项研究中，2.5Pt/FeO x催化剂在甘油转化率（94.7%）、液相转化率（46.3%）、1,2-丙二醇（1,2-PDO）液相选择性方面表现出优异的催化性能(78.4%)，在用原位产生的 H 2进行甘油氢解期间，1,2-PDO 产率 (36.3%) 。最后，提出了 Pt/FeO x催化剂上活性位点循环重构偶联反应的可能反应途径。
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