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Enhanced CO Affinity on Cu Facilitates CO2 Electroreduction toward Multi-Carbon Products
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2023-05-31 , DOI: 10.1002/smll.202302530 Xiaotong Li 1 , Minkai Qin 2 , Xiuju Wu 1 , Xiangzhou Lv 1 , Jianghao Wang 3 , Yong Wang 2 , Hao Bin Wu 1
Small ( IF 13.0 ) Pub Date : 2023-05-31 , DOI: 10.1002/smll.202302530 Xiaotong Li 1 , Minkai Qin 2 , Xiuju Wu 1 , Xiangzhou Lv 1 , Jianghao Wang 3 , Yong Wang 2 , Hao Bin Wu 1
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Electrochemical CO2 reduction reaction (CO2RR) is a promising strategy for waste CO2 utilization and intermittent electricity storage. Herein, it is reported that bimetallic Cu/Pd catalysts with enhanced *CO affinity show a promoted CO2RR performance for multi-carbon (C2+) production under industry-relevant high current density. Especially, bimetallic Cu/Pd-1% catalyst shows an outstanding CO2-to-C2+ conversion with 66.2% in Faradaic efficiency (FE) and 463.2 mA cm−2 in partial current density. An increment in the FE ratios of C2+ products to CO for Cu/Pd-1% catalyst further illuminates a preferable C2+ production. In situ Raman spectra reveal that the atop-bounded CO is dominated by low-frequency band CO on Cu/Pd-1% that leads to C2+ products on bimetallic catalysts, in contrast to the majority of high-frequency band CO on Cu that favors the formation of CO. Density function theory calculation confirms that bimetallic Cu/Pd catalyst enhances the *CO adsorption and reduces the Gibbs free energy of the CC coupling process, thereby favoring the formation of C2+ products.
中文翻译：
增强的 CO 对 Cu 的亲和力促进 CO2 电还原生成多碳产品
电化学CO 2还原反应(CO 2 RR)是一种很有前景的废物CO 2利用和间歇性电力存储策略。在此，据报道，具有增强*CO亲和力的双金属Cu/Pd催化剂在工业相关的高电流密度下表现出促进多碳(C2+)生产的CO 2 RR性能。特别是，双金属Cu/Pd-1%催化剂表现出出色的CO 2至C2+转化率，法拉第效率（FE）为66.2%，部分电流密度为463.2 mA cm -2 。Cu/Pd-1% 催化剂的 C2+ 产物与 CO 的 FE 比率的增加进一步说明了更好的 C2+ 生产。原位拉曼光谱显示，顶部结合的 CO 主要是 Cu/Pd-1% 上的低频带 CO，这导致双金属催化剂上产生 C2+ 产物，而 Cu 上的大部分高频带 CO 有利于双金属催化剂上的 C2+ 产物。密度函数理论计算证实，双金属Cu/Pd催化剂增强了*CO吸附，降低了C - C耦合过程的吉布斯自由能，从而有利于C2+产物的形成。
更新日期：2023-05-31
中文翻译：
增强的 CO 对 Cu 的亲和力促进 CO2 电还原生成多碳产品
电化学CO 2还原反应(CO 2 RR)是一种很有前景的废物CO 2利用和间歇性电力存储策略。在此，据报道，具有增强*CO亲和力的双金属Cu/Pd催化剂在工业相关的高电流密度下表现出促进多碳(C2+)生产的CO 2 RR性能。特别是，双金属Cu/Pd-1%催化剂表现出出色的CO 2至C2+转化率，法拉第效率（FE）为66.2%，部分电流密度为463.2 mA cm -2 。Cu/Pd-1% 催化剂的 C2+ 产物与 CO 的 FE 比率的增加进一步说明了更好的 C2+ 生产。原位拉曼光谱显示，顶部结合的 CO 主要是 Cu/Pd-1% 上的低频带 CO，这导致双金属催化剂上产生 C2+ 产物，而 Cu 上的大部分高频带 CO 有利于双金属催化剂上的 C2+ 产物。密度函数理论计算证实，双金属Cu/Pd催化剂增强了*CO吸附，降低了C - C耦合过程的吉布斯自由能，从而有利于C2+产物的形成。
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