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One-Pot Photocatalytic Cleavage of Lignin β–O–4 Models by Dehydrogenation–Hydrogenolysis
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-05-30 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.3c01239 Zhenlong Song 1, 2 , Yuzhen Hu 2 , Song Li 2 , Jianguo Liu 3 , Xinghua Zhang 3 , Longlong Ma 3 , Lungang Chen 3 , Qi Zhang 3
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-05-30 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.3c01239 Zhenlong Song 1, 2 , Yuzhen Hu 2 , Song Li 2 , Jianguo Liu 3 , Xinghua Zhang 3 , Longlong Ma 3 , Lungang Chen 3 , Qi Zhang 3
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Valorizing lignin into valuable chemicals requires the selective breaking of a large number of C–O bonds found in the β–O–4 structure. In this study, we present a one-pot strategy that utilizes two NiO/TiO2 catalysts for the photocatalytic depolymerization of β–O–4 alcohols. The S-1.6%NiO/TiO2 catalyst is used for the dehydrogenation of β–O–4 alcohols at 450 nm. Then, the L-0.8%NiO/TiO2 catalyst is employed for the hydrogenolysis of β–O–4 ketones at 365 nm. Remarkably, the dehydrogenation–hydrogenolysis tandem reaction can be conducted in one pot, which affords high yields of ketones and phenols (up to 89%) from β–O–4 alcohols. Additionally, the L-0.8%NiO/TiO2 catalyst prepared in this article is the smallest NiO/TiO2 photocatalyst reported to date, and the size of NiO in the S-1.6%NiO/TiO2 catalyst is even small enough to enter the lattice of TiO2. We successfully regulated the reaction selectivity by controlling the loading method and the amount of NiO. Our work offers a promising solution for efficiently cleaving target bonds in lignin and provides insights into the design of efficient photocatalysts.
中文翻译：
脱氢-氢解木质素 β-O-4 模型的一锅法光催化裂解
将木质素转化为有价值的化学品需要选择性地破坏 β-O-4 结构中的大量 C-O 键。在这项研究中，我们提出了一种利用两种 NiO/TiO 2催化剂对 β-O-4 醇进行光催化解聚的一锅法策略。S-1.6%NiO/TiO 2催化剂用于β-O-4醇在450 nm的脱氢反应。然后，L-0.8%NiO/TiO 2催化剂用于β-O-4酮在365 nm处的氢解。值得注意的是，脱氢-氢解串联反应可以在一锅中进行，从 β-O-4 醇中获得高产率的酮类和酚类（高达 89%）。另外，本文制备的L-0.8%NiO/TiO 2催化剂是最小的NiO/TiO 2迄今为止报道的光催化剂，S-1.6%NiO/TiO 2催化剂中NiO的尺寸甚至小到足以进入TiO 2的晶格。我们通过控制负载方法和 NiO 的量成功地调节了反应选择性。我们的工作为有效裂解木质素中的目标键提供了一个有前途的解决方案，并为高效光催化剂的设计提供了见解。
更新日期：2023-05-30
中文翻译：
脱氢-氢解木质素 β-O-4 模型的一锅法光催化裂解
将木质素转化为有价值的化学品需要选择性地破坏 β-O-4 结构中的大量 C-O 键。在这项研究中，我们提出了一种利用两种 NiO/TiO 2催化剂对 β-O-4 醇进行光催化解聚的一锅法策略。S-1.6%NiO/TiO 2催化剂用于β-O-4醇在450 nm的脱氢反应。然后，L-0.8%NiO/TiO 2催化剂用于β-O-4酮在365 nm处的氢解。值得注意的是，脱氢-氢解串联反应可以在一锅中进行，从 β-O-4 醇中获得高产率的酮类和酚类（高达 89%）。另外，本文制备的L-0.8%NiO/TiO 2催化剂是最小的NiO/TiO 2迄今为止报道的光催化剂，S-1.6%NiO/TiO 2催化剂中NiO的尺寸甚至小到足以进入TiO 2的晶格。我们通过控制负载方法和 NiO 的量成功地调节了反应选择性。我们的工作为有效裂解木质素中的目标键提供了一个有前途的解决方案，并为高效光催化剂的设计提供了见解。
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