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Rationally Designed Water Enriched Nano Reactor for Stable CO2 Hydrogenation with Near 100% Ethanol Selectivity over Diatomic Palladium Active Sites
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-05-10 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00586 Jie Chen 1 , Yajun Zha 1 , Bing Liu 1 , Yufeng Li 1 , Yuebing Xu 1 , Xiaohao Liu 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-05-10 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00586 Jie Chen 1 , Yajun Zha 1 , Bing Liu 1 , Yufeng Li 1 , Yuebing Xu 1 , Xiaohao Liu 1
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CO2 (CO) hydrogenation presents the widest route to synthesis of various valuable organic molecules, but precise carbon–carbon coupling control to targeted products along with the elimination of byproducts remains a challenge. We overcome these limitations by synthesizing a CeO2-supported dual Pd site catalyst that could actively catalyze CO2 conversion into single-product ethanol almost without C1 byproducts in a continuous-flow fixed-bed reactor. This surprising finding is derived from the observation that the synergistic catalysis between dual Pd atoms leads to extraordinary ability for the cleavage of C–O bond in *CHxOH species and the carbon–carbon coupling between *CHx and *CO species. Furthermore, the dual Pd sites could be stabilized through enriching in situ formed water in the nano reactor with a hydrophobic shell layer, thus leading to remarkably improved catalytic stability for ethanol production. As a result, the as-constructed dual Pd site catalyst exhibited superior selectivity to ethanol at 98.7%, corresponding to a productivity up to 11.6 g per gram of Pd per hour and excellent stability during the continuous test for 60 h. Our results demonstrate that multifunctional synergistic catalysis of dual active sites can break through the restriction of a reaction involving a single active site catalyst.
中文翻译：
合理设计的富水纳米反应器，用于在双原子钯活性位点上实现稳定的 CO2 加氢，乙醇选择性接近 100%
CO 2 (CO) 加氢是合成各种有价值的有机分子的最广泛途径，但对目标产物进行精确的碳-碳偶联控制以及副产物的消除仍然是一个挑战。我们通过合成 CeO 2负载的双 Pd 位点催化剂克服了这些限制，该催化剂可以在连续流动固定床反应器中主动催化 CO 2转化为单一产品乙醇，几乎没有 C1 副产物。这一令人惊讶的发现源自于观察到双 Pd 原子之间的协同催化导致 *CH x OH 物种中 C-O 键的裂解能力和 *CH x之间的碳 - 碳偶联的非凡能力和*CO物种。此外，通过在具有疏水壳层的纳米反应器中富集原位形成的水，可以稳定双 Pd 位点，从而显着提高乙醇生产的催化稳定性。因此，所构建的双 Pd 位点催化剂对乙醇的选择性高达 98.7%，对应于每小时每克 Pd 高达 11.6 g 的生产率，并且在连续测试 60 小时期间具有出色的稳定性。我们的研究结果表明，双活性位点的多功能协同催化可以突破单活性位点催化剂反应的限制。
更新日期：2023-05-10
中文翻译：
合理设计的富水纳米反应器，用于在双原子钯活性位点上实现稳定的 CO2 加氢，乙醇选择性接近 100%
CO 2 (CO) 加氢是合成各种有价值的有机分子的最广泛途径，但对目标产物进行精确的碳-碳偶联控制以及副产物的消除仍然是一个挑战。我们通过合成 CeO 2负载的双 Pd 位点催化剂克服了这些限制，该催化剂可以在连续流动固定床反应器中主动催化 CO 2转化为单一产品乙醇，几乎没有 C1 副产物。这一令人惊讶的发现源自于观察到双 Pd 原子之间的协同催化导致 *CH x OH 物种中 C-O 键的裂解能力和 *CH x之间的碳 - 碳偶联的非凡能力和*CO物种。此外，通过在具有疏水壳层的纳米反应器中富集原位形成的水，可以稳定双 Pd 位点，从而显着提高乙醇生产的催化稳定性。因此，所构建的双 Pd 位点催化剂对乙醇的选择性高达 98.7%，对应于每小时每克 Pd 高达 11.6 g 的生产率，并且在连续测试 60 小时期间具有出色的稳定性。我们的研究结果表明，双活性位点的多功能协同催化可以突破单活性位点催化剂反应的限制。
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