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Dewetting Transition of CoO/Pt(111) in CO Oxidation Conditions Observed In Situ by Ambient Pressure STM and XPS
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-05-01 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c01045 Eoghan Rattigan 1 , Sigmund Jensen 1 , Zhaozong Sun 1 , Miguel Angel Niño 2, 3 , Sofia O. Parreiras 2 , Cristina Martín-Fuentes 2 , Juan Carlos Martín Romano 2 , David Écija 2 , Carlos Escudero 3 , Ignacio J. Villar-Garcia 3 , Stefan Wendt 1 , Jonathan Rodríguez-Fernández 1, 4 , Jeppe V. Lauritsen 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-05-01 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c01045 Eoghan Rattigan 1 , Sigmund Jensen 1 , Zhaozong Sun 1 , Miguel Angel Niño 2, 3 , Sofia O. Parreiras 2 , Cristina Martín-Fuentes 2 , Juan Carlos Martín Romano 2 , David Écija 2 , Carlos Escudero 3 , Ignacio J. Villar-Garcia 3 , Stefan Wendt 1 , Jonathan Rodríguez-Fernández 1, 4 , Jeppe V. Lauritsen 1
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Ultrathin cobalt oxide films supported on noble-metal surfaces have received much attention as interesting examples of low-temperature CO oxidation catalysts. It is expected that the activity of the cobalt oxides is closely linked with the structure and morphology of the film, but a direct operando correlation between CO oxidation activity, nanoscale structure, oxidation state, and surface composition has been missing. Here, we use a combination of operando ambient pressure scanning tunneling microscopy and ambient pressure X-ray photoelectron spectroscopy to investigate varying submonolayer coverages of CoO supported on Pt(111) under CO oxidation conditions. The goal is to compare the structural and spectroscopic features as the samples are exposed to O-rich CO/O2 gas mixtures at millibar pressure and brought to temperatures where CO oxidation occurs. Upon first exposure to millibar gas mixtures, the initial bilayer CoO film is oxidized to trilayer CoO2, characterized by a preserved film morphology and Co in a predominant 3+ oxidation state. However, upon temperature increase during the CO oxidation reaction, the cobalt oxide ultrathin film undergoes dewetting into nanoparticles. On the basis of the XPS signature, we conclude that these nanoparticles have a Co3O4-like structure. The results underline the importance of operando observations of surface structures. This new insight into the Co oxide/metal interface may aid in our understanding of reactivity of metal oxide coated noble-metal particles in general.
中文翻译：
通过环境压力 STM 和 XPS 原位观察到 CoO/Pt(111) 在 CO 氧化条件下的去湿转变
负载在贵金属表面的超薄氧化钴薄膜作为低温 CO 氧化催化剂的有趣例子受到了广泛关注。预计钴氧化物的活性与薄膜的结构和形态密切相关，但缺少 CO 氧化活性、纳米级结构、氧化态和表面组成之间的直接操作相关性。在这里，我们结合原位环境压力扫描隧道显微镜和环境压力 X 射线光电子能谱来研究在 CO 氧化条件下负载在 Pt(111) 上的 CoO 的不同亚单层覆盖率。目标是比较样品暴露于富含 O 的 CO/O 2时的结构和光谱特征在毫巴压力下混合气体，并使其达到发生 CO 氧化的温度。在首次暴露于毫巴气体混合物时，最初的双层 CoO 膜被氧化成三层 CoO 2，其特征在于保留的膜形态和主要处于 3+ 氧化态的 Co。然而，在 CO 氧化反应过程中温度升高时，氧化钴超薄膜会去湿化成纳米颗粒。基于 XPS 特征，我们得出结论，这些纳米颗粒具有类似 Co 3 O 4的结构。结果强调了操作数的重要性表面结构的观察。这种对 Co 氧化物/金属界面的新认识可能有助于我们了解金属氧化物涂层贵金属颗粒的反应性。
更新日期：2023-05-01
中文翻译：
通过环境压力 STM 和 XPS 原位观察到 CoO/Pt(111) 在 CO 氧化条件下的去湿转变
负载在贵金属表面的超薄氧化钴薄膜作为低温 CO 氧化催化剂的有趣例子受到了广泛关注。预计钴氧化物的活性与薄膜的结构和形态密切相关，但缺少 CO 氧化活性、纳米级结构、氧化态和表面组成之间的直接操作相关性。在这里，我们结合原位环境压力扫描隧道显微镜和环境压力 X 射线光电子能谱来研究在 CO 氧化条件下负载在 Pt(111) 上的 CoO 的不同亚单层覆盖率。目标是比较样品暴露于富含 O 的 CO/O 2时的结构和光谱特征在毫巴压力下混合气体，并使其达到发生 CO 氧化的温度。在首次暴露于毫巴气体混合物时，最初的双层 CoO 膜被氧化成三层 CoO 2，其特征在于保留的膜形态和主要处于 3+ 氧化态的 Co。然而，在 CO 氧化反应过程中温度升高时，氧化钴超薄膜会去湿化成纳米颗粒。基于 XPS 特征，我们得出结论，这些纳米颗粒具有类似 Co 3 O 4的结构。结果强调了操作数的重要性表面结构的观察。这种对 Co 氧化物/金属界面的新认识可能有助于我们了解金属氧化物涂层贵金属颗粒的反应性。
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