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Li2S-Based Composite Cathode with in Situ-Generated Li3PS4 Electrolyte on Li2S for Advanced All-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2023-04-14 , DOI: 10.1021/acsami.3c02732
Jinxue Peng 1 , Xuefan Zheng 1 , Yuqi Wu 1 , Cheng Li 1 , Zhongwei Lv 1 , Chenxi Zheng 1 , Jun Liu 1 , Haoyue Zhong 2 , Zhengliang Gong 1 , Yong Yang 1, 2
ACS Applied Materials & Interfaces ( IF 8.3 ) Pub Date : 2023-04-14 , DOI: 10.1021/acsami.3c02732
Jinxue Peng 1 , Xuefan Zheng 1 , Yuqi Wu 1 , Cheng Li 1 , Zhongwei Lv 1 , Chenxi Zheng 1 , Jun Liu 1 , Haoyue Zhong 2 , Zhengliang Gong 1 , Yong Yang 1, 2
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All-solid-state lithium–sulfur batteries (ASSLSBs) are considered to be a promising solution for the next generation of energy storage systems due to their high theoretical energy density and improved safety. However, the practical application of ASSLSBs is hindered by several critical challenges, including the poor electrode/electrolyte interface, sluggish electrochemical kinetics of solid–solid conversion between S and Li2S in the cathode, and big volume changes during cycling. Herein, the 85(92Li2S-8P2S5)-15AB composite cathode featuring an integrated structure of a Li2S active material and Li3PS4 solid electrolyte is developed by in situ generating a Li3PS4 glassy electrolyte on Li2S active materials, resulting from a reaction between Li2S and P2S5. The well-established composite cathode structure with an enhanced electrode/electrolyte interfacial contact and highly efficient ion/electron transport networks enables a significant enhancement of redox kinetics and an areal Li2S loading for ASSLSBs. The 85(92Li2S-8P2S5)-15AB composite demonstrates superior electrochemical performance, exhibiting 98% high utilization of Li2S (1141.7 mAh g(Li2S)–1) with both a high Li2S active material content of 44 wt % and corresponding areal loading of 6 mg cm–2. Moreover, the excellent electrochemical activity can be maintained even at an ultrahigh areal Li2S loading of 12 mg cm–2 with a high reversible capacity of 880.3 mAh g–1, corresponding to an areal capacity of 10.6 mAh cm–2. This study provides a simple and facile strategy to a rational design for the composite cathode structure achieving fast Li–S reaction kinetics for high-performance ASSLSBs.
中文翻译：
基于 Li2S 的复合阴极，在 Li2S 上原位生成 Li3PS4 电解质，用于先进的全固态锂硫电池
全固态锂硫电池（ASSLSB）由于其高理论能量密度和更高的安全性，被认为是下一代储能系统的有前途的解决方案。然而，ASSLSBs 的实际应用受到几个关键挑战的阻碍，包括不良的电极/电解质界面、阴极中 S 和 Li 2 S 之间固-固转化缓慢的电化学动力学以及循环过程中的大体积变化。在此，通过原位生成Li，开发了具有Li 2 S活性材料和Li 3 PS 4固体电解质集成结构的85(92Li 2 S-8P 2 S 5 )-15AB复合正极。3 PS 4 Li 2 S 活性材料上的玻璃状电解质，由Li 2 S 和P 2 S 5之间的反应产生。成熟的复合阴极结构具有增强的电极/电解质界面接触和高效的离子/电子传输网络，可显着增强ASSLSB 的氧化还原动力学和面积 Li 2 S 负载。85(92Li 2 S-8P 2 S 5 )-15AB 复合材料表现出优异的电化学性能，表现出 98% 的高 Li 2 S 利用率（1141.7 mAh g (Li2S) –1）和高 Li 2S 活性物质含量为 44 wt%，相应的面积负载量为 6 mg cm –2。此外，即使在12 mg cm –2的超高面积 Li 2 S 载量和 880.3 mAh g –1的高可逆容量（对应于 10.6 mAh cm –2的面积容量）下，也可以保持优异的电化学活性。本研究为复合阴极结构的合理设计提供了一种简单易行的策略，可实现高性能 ASSLSB 的快速 Li-S 反应动力学。
更新日期：2023-04-14
中文翻译：
基于 Li2S 的复合阴极，在 Li2S 上原位生成 Li3PS4 电解质，用于先进的全固态锂硫电池
全固态锂硫电池（ASSLSB）由于其高理论能量密度和更高的安全性，被认为是下一代储能系统的有前途的解决方案。然而，ASSLSBs 的实际应用受到几个关键挑战的阻碍，包括不良的电极/电解质界面、阴极中 S 和 Li 2 S 之间固-固转化缓慢的电化学动力学以及循环过程中的大体积变化。在此，通过原位生成Li，开发了具有Li 2 S活性材料和Li 3 PS 4固体电解质集成结构的85(92Li 2 S-8P 2 S 5 )-15AB复合正极。3 PS 4 Li 2 S 活性材料上的玻璃状电解质，由Li 2 S 和P 2 S 5之间的反应产生。成熟的复合阴极结构具有增强的电极/电解质界面接触和高效的离子/电子传输网络，可显着增强ASSLSB 的氧化还原动力学和面积 Li 2 S 负载。85(92Li 2 S-8P 2 S 5 )-15AB 复合材料表现出优异的电化学性能，表现出 98% 的高 Li 2 S 利用率（1141.7 mAh g (Li2S) –1）和高 Li 2S 活性物质含量为 44 wt%，相应的面积负载量为 6 mg cm –2。此外，即使在12 mg cm –2的超高面积 Li 2 S 载量和 880.3 mAh g –1的高可逆容量（对应于 10.6 mAh cm –2的面积容量）下，也可以保持优异的电化学活性。本研究为复合阴极结构的合理设计提供了一种简单易行的策略，可实现高性能 ASSLSB 的快速 Li-S 反应动力学。
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