原子精确低核团簇催化：机遇与挑战,ACS Catalysis

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原子精确低核团簇催化：机遇与挑战
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-04-10 , DOI: 10.1021/acscatal.3c01449
Jian Gu ₁ , Yuxing Xu ₁ , Junling Lu ₁

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负载型低核团簇催化剂（以LNCCs为例，金属原子数2≤n≤ 10)，尺寸介于单个原子和纳米团簇之间，不仅具有最大原子效率，而且具有高度可调的结构，包括核度、组成、局域化学环境和量子电子结构，在高活性方面有望用于先进催化，选择性高，稳定性高，成本低。与单原子催化剂相比，LNCC 可以提供多个吸附位点并在簇内引发原子-原子协同作用，为显着提高催化反应性提供了巨大的可能性。LNCC 的电子结构和催化性能高度依赖于原子。原子精确 LNCC 的合成对于催化性能优化和结构-活性关系的理解至关重要，但仍然具有很大的挑战性。该观点首先总结了原子级精密 LNCC 的原子控制合成策略，包括尺寸选择簇沉积、选择多核前体接枝和原子层沉积，然后讨论了统计结构的最新技术原子精确 LNCC 的表征及其原子依赖性催化性能。其中，我们强调了显着的电子和几何效应以及原子间协同作用在逐个原子控制的催化性能（尤其是活性和稳定性）中的重要作用。最后，我们讨论了 LNCC 在多相催化中的机遇和挑战。然后讨论了用于原子精确 LNCC 及其原子依赖性催化特性的统计结构表征的最先进技术。其中，我们强调了显着的电子和几何效应以及原子间协同作用在逐个原子控制的催化性能（尤其是活性和稳定性）中的重要作用。最后，我们讨论了 LNCC 在多相催化中的机遇和挑战。然后讨论了用于原子精确 LNCC 及其原子依赖性催化特性的统计结构表征的最先进技术。其中，我们强调了显着的电子和几何效应以及原子间协同作用在逐个原子控制的催化性能（尤其是活性和稳定性）中的重要作用。最后，我们讨论了 LNCC 在多相催化中的机遇和挑战。

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Atom-Precise Low-Nuclearity Cluster Catalysis: Opportunities and Challenges

Supported low-nuclearity cluster catalysts (LNCCs, for example, the number of metal atoms is 2 ≤ n ≤ 10), between single atoms and nanoclusters in size, possess not only maximum atom efficiency but also highly tunable structures, including nuclearity, composition, local chemical environment, and quantum electronic structures, holding great promise for advanced catalysis in terms of high activity, high selectivity, and high stability at low cost. In contrast to single-atom catalysts, LNCCs can provide multiple adsorption sites and initiate atom–atom synergies within clusters, offering great possibilities to remarkably boost the catalytic reactivity. The electronic structures and catalytic performance of LNCCs can be highly atom dependent. The synthesis of atom-precise LNCCs is vital for catalytic performance optimization and the understanding of structure–activity relationships but remains greatly challenging. This perspective first summarizes the atom-controlled synthetic strategies for atom-precise LNCCs, including size-selected cluster deposition, selected-multinuclear precursor grafting, and atomic layer deposition, and then discusses the state-of-the-art techniques for the statistical structural characterization of atom-precise LNCCs and their atom-dependent catalytic properties. Therein, we emphasize the essential roles of prominent electronic and geometric effects as well as atom–atom synergies in the atom-by-atom controlled catalytic performance, particularly activity and stability. Finally, we discuss the opportunities and challenges of LNCCs in heterogeneous catalysis.

更新日期：2023-04-10

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