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Facile Synthesis of Oriented Zr–MOF Membrane under Complete Room-Temperature Condition with Superb Selectivity for Carbon Capture
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2023-03-30 , DOI: 10.1021/acs.iecr.3c00125 Jiahui Yan 1 , Yanwei Sun 1 , Taotao Ji 1 , Yi Liu 1 , Nan Zhang 1 , Bingbing Sun 1 , Shengyan Meng 1 , Ben Hang Yin 2, 3 , Mingming Wu 1 , Haoquan Hu 1 , Yi Liu 1, 4
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2023-03-30 , DOI: 10.1021/acs.iecr.3c00125 Jiahui Yan 1 , Yanwei Sun 1 , Taotao Ji 1 , Yi Liu 1 , Nan Zhang 1 , Bingbing Sun 1 , Shengyan Meng 1 , Ben Hang Yin 2, 3 , Mingming Wu 1 , Haoquan Hu 1 , Yi Liu 1, 4
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Owing to their tailorable structure deficiencies and intrinsic framework robustness, Zr–MOF membranes hold great promise in energy-efficient separation of diverse industrially important gas mixture, while their complete room-temperature (RT) production is extremely advantageous for large-scale application. Herein, we reported a facile complete RT protocol for preparing (111)-oriented UiO-66 membranes with CPO111/002 of 7.4 on ZrO2 buffer layer-modified porous α-Al2O3 substrate with a Zr(n-OPr)4 source. Experimental results indicated that carrying out the reaction at RT resulted in higher missing-linker numbers in the UiO-66 framework (1.5 per Zr6 formula unit) and therefore higher CO2/N2 adsorption selectivity, attributing to higher affinity interaction between CO2 and defective sites in Zr6-oxo cluster nodes. Benefiting from high linker deficiencies and low inter-crystalline defects, the ideal selectivity of CO2/N2 (36.5) on the prepared membrane was superior to the majority of polycrystalline MOF membranes measured under comparable conditions; moreover, unlike other hydrophilic membranes, our membrane manifested steady CO2/N2 separation performance under moisture conditions. The above reproducible protocol provides an appealing solution for alleviating residual concerns hindering the large-scale production of high-performance Zr–MOF membranes.
中文翻译：
在完全室温条件下轻松合成定向 Zr-MOF 膜，具有出色的碳捕获选择性
由于其可定制的结构缺陷和内在的框架稳健性，Zr-MOF 膜在多种工业重要气体混合物的节能分离方面具有广阔的前景，而它们的完全室温 (RT) 生产对于大规模应用极为有利。在此，我们报道了一种简便的完整 RT 方案，用于在 ZrO 2缓冲层改性的多孔 α-Al 2 O 3基底上制备 CPO 111/002为 7.4 的 (111) 取向 UiO-66 膜和 Zr( n -OPr) 4来源。实验结果表明，在 RT 下进行反应会导致 UiO-66 框架中缺失接头数量增加（每个 Zr 6 1.5 个式单元），因此具有更高的 CO 2 /N 2吸附选择性，这归因于 CO 2与 Zr 6 -oxo 簇节点中缺陷位点之间更高的亲和力相互作用。受益于高接头缺陷和低晶间缺陷，制备的膜上CO 2 /N 2 (36.5) 的理想选择性优于在可比较条件下测量的大多数多晶 MOF 膜；此外，与其他亲水膜不同，我们的膜表现出稳定的 CO 2 /N 2潮湿条件下的分离性能。上述可重现的协议为减轻阻碍高性能 Zr-MOF 膜大规模生产的残留问题提供了一个有吸引力的解决方案。
更新日期：2023-03-30
中文翻译：
在完全室温条件下轻松合成定向 Zr-MOF 膜，具有出色的碳捕获选择性
由于其可定制的结构缺陷和内在的框架稳健性，Zr-MOF 膜在多种工业重要气体混合物的节能分离方面具有广阔的前景，而它们的完全室温 (RT) 生产对于大规模应用极为有利。在此，我们报道了一种简便的完整 RT 方案，用于在 ZrO 2缓冲层改性的多孔 α-Al 2 O 3基底上制备 CPO 111/002为 7.4 的 (111) 取向 UiO-66 膜和 Zr( n -OPr) 4来源。实验结果表明，在 RT 下进行反应会导致 UiO-66 框架中缺失接头数量增加（每个 Zr 6 1.5 个式单元），因此具有更高的 CO 2 /N 2吸附选择性，这归因于 CO 2与 Zr 6 -oxo 簇节点中缺陷位点之间更高的亲和力相互作用。受益于高接头缺陷和低晶间缺陷，制备的膜上CO 2 /N 2 (36.5) 的理想选择性优于在可比较条件下测量的大多数多晶 MOF 膜；此外，与其他亲水膜不同，我们的膜表现出稳定的 CO 2 /N 2潮湿条件下的分离性能。上述可重现的协议为减轻阻碍高性能 Zr-MOF 膜大规模生产的残留问题提供了一个有吸引力的解决方案。
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