用于 CO2 电还原的二氧化铈介导的动态 Sn0/Snδ+ 氧化还原循环,ACS Catalysis

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用于 CO2 电还原的二氧化铈介导的动态 Sn0/Snδ+ 氧化还原循环
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-03-29 , DOI: 10.1021/acscatal.2c06135
Hai Liu ₁ , Boyang Li ₂ , Zhihui Liu ₁ , Zhanpeng Liang ₁ , Hongyuan Chuai ₁ , Hui Wang ₁ , Shi Nee Lou ₁ , Yaqiong Su ₂ , Sheng Zhang ₁ , Xinbin Ma ₁

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电催化 CO ₂还原被认为是一种有效的碳中和以及与可再生电力相结合的储能策略。CO ₂转化为甲酸盐是使用地球上丰富且无毒的锡基催化剂的可行途径。然而，它们会发生降解，因此在操作过程中会降低甲酸盐的选择性。在密度泛函理论 (DFT) 计算的指导下，我们通过简便的静电纺丝法合成了 CeO ₂ –SnO _{2异质结构，其最大甲酸盐分电流密度为 ∼500 mA·cm}^–2具有 87.1% 的法拉第效率和在流通池中的长期稳定性。通过原位衰减全反射红外吸收光谱（ATR-IRAS）和拉曼光谱以及后X射线光电子能谱（XPS）分析证明，提出了动态CeO 2 介导的Sn 0 /Sn δ ₊氧化^还原循环^机制：氧化铈上产生的氧空位促使水离解产生*OH和*H物种，其中前者将Sn ⁰氧化成活性Sn ^δ+，在后者的帮助下促进CO ₂转化为关键中间体*OCHO。_{这项工作可能为设计稳定高效的实用 CO 2}催化剂提供一般策略电解槽。

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更新日期：2023-03-29

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