用于从 CO2 高效绿色合成环状碳酸酯的光激发单电子转移,ACS Materials Letters

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用于从 CO2 高效绿色合成环状碳酸酯的光激发单电子转移
ACS Materials Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2023-03-20 , DOI: 10.1021/acsmaterialslett.3c00069
Lei Li ₁ , Wenxiu Liu ₁ , Tian Shi ₁ , Shu Shang ₂ , Xiaodong Zhang _{1,

2} , Hui Wang _{1,

2} , Ziqi Tian ₃ , Liang Chen ₃ , Yi Xie _{1,

2}

Affiliation

_{通过CO 2}的100％原子经济光催化环加成在环境条件下生产高附加值的环状碳酸酯是有吸引力但具有挑战性的，这受到对催化机理的不充分理解的限制。在这里，我们以Mg-MOF-74 为模型体系，提出光激发催化剂通常可以通过单电子转移机制激活CO _{2 ，从而导致}^• CO ₂^–自由基的快速形成。_{随后，有利于惰性CO 2}的活化，整个环加成的决速步骤（RDS）的能垒，即CO ₂攻击步骤显着减少，导致在环境条件下合成环状碳酸酯是可行的。结合同步辐射原位漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）、原位电子自旋共振（ESR）光谱和密度泛函理论计算，系统地研究了反应过程和相应的关键中间体，揭示了CO ₂活化是环状碳酸酯生产中最耗能的步骤，而不是环氧化物的开环，从而为光催化 CO ₂环加成提供了新的见解。

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更新日期：2023-03-20

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