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Tailoring the Catalytic Microenvironment of Cu2O with SiO2 to Enhance C2+ Product Selectivity in CO2 Electroreduction
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-03-18 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00056 Tete Zhao 1 , Jinhan Li 1 , Jiuding Liu 1 , Fangming Liu 1 , Keqiang Xu 1 , Meng Yu 1 , Wence Xu 1 , Fangyi Cheng 1, 2
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-03-18 , DOI: 10.1021/acscatal.3c00056 Tete Zhao 1 , Jinhan Li 1 , Jiuding Liu 1 , Fangming Liu 1 , Keqiang Xu 1 , Meng Yu 1 , Wence Xu 1 , Fangyi Cheng 1, 2
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Achieving high activity and selectivity of multicarbon products in the CO2 reduction reaction (CO2RR) on Cu-based electrocatalysts remains challenging due to the limited concentration of local OH–, sluggish CO2 diffusion, and competitive hydrogen evolution reaction. Herein, we report aerophilic nanocomposites of hydrophobic SiO2 aerosol and Cu2O nanocubes to tailor the microenvironment for enhancing CO2 electroreduction in 0.1 M KHCO3 aqueous electrolyte. Combined in situ infrared analysis, molecular dynamics simulations, and density functional theory calculations reveal that the composite Cu2O/SiO2 enriches the local hydroxyl by blocking the reaction between OH– and HCO3–, accelerates CO2 diffusion coefficient (from 2.67 × 10–10 to 8.46 × 10–10 m2 s–1), and renders a lower dissociation energy of H2O than bicarbonate (0.49 vs 1.24 eV on Cu2O (111)) as compared to neat Cu2O. Consequently, Cu2O/SiO2 promotes the formation of C2+ products (Faradaic efficiency FEC2+ from 52.4 to 75.6%) and suppresses hydrogen generation (FEH2 from 30.0 to 9.6%) at −1.2 V versus reversible hydrogen electrode. The results provide insight into the selectivity improvement of CO2RR electrocatalysis by regulating the local microenvironment of alkalinity, H2O transportation, and CO2 permeability.
中文翻译：
用 SiO2 调整 Cu2O 的催化微环境以提高 CO2 电还原中 C2+ 产物的选择性
由于局部 OH -浓度有限、 CO 2扩散缓慢和竞争性析氢反应，在铜基电催化剂上的 CO 2还原反应 (CO 2 RR) 中实现多碳产物的高活性和选择性仍然具有挑战性。在此，我们报告了疏水性 SiO 2气溶胶和 Cu 2 O 纳米立方体的亲气纳米复合材料，以定制微环境以增强0.1 M KHCO 3水溶液电解质中的 CO 2电还原。结合原位红外分析、分子动力学模拟和密度泛函理论计算表明复合Cu 2 O/SiO2通过阻断 OH -和 HCO 3 -之间的反应来富集局部羟基，加速 CO 2扩散系数（从 2.67 × 10 –10到 8.46 × 10 –10 m 2 s –1），并使 H 的解离能降低2 O 高于碳酸氢盐（Cu 2 O (111) 上为 0.49 对 1.24 eV）与纯 Cu 2 O 相比。因此，Cu 2 O/SiO 2促进了 C 2+产物的形成（法拉第效率 FE C2+从 52.4 到 75.6 %) 抑制氢气的产生 (FE H2从 30.0 到 9.6%）在-1.2 V 相对于可逆氢电极。结果提供了通过调节碱度、H 2 O 传输和 CO 2渗透性的局部微环境来提高 CO 2 RR 电催化选择性的见解。
更新日期：2023-03-18
中文翻译：
用 SiO2 调整 Cu2O 的催化微环境以提高 CO2 电还原中 C2+ 产物的选择性
由于局部 OH -浓度有限、 CO 2扩散缓慢和竞争性析氢反应，在铜基电催化剂上的 CO 2还原反应 (CO 2 RR) 中实现多碳产物的高活性和选择性仍然具有挑战性。在此，我们报告了疏水性 SiO 2气溶胶和 Cu 2 O 纳米立方体的亲气纳米复合材料，以定制微环境以增强0.1 M KHCO 3水溶液电解质中的 CO 2电还原。结合原位红外分析、分子动力学模拟和密度泛函理论计算表明复合Cu 2 O/SiO2通过阻断 OH -和 HCO 3 -之间的反应来富集局部羟基，加速 CO 2扩散系数（从 2.67 × 10 –10到 8.46 × 10 –10 m 2 s –1），并使 H 的解离能降低2 O 高于碳酸氢盐（Cu 2 O (111) 上为 0.49 对 1.24 eV）与纯 Cu 2 O 相比。因此，Cu 2 O/SiO 2促进了 C 2+产物的形成（法拉第效率 FE C2+从 52.4 到 75.6 %) 抑制氢气的产生 (FE H2从 30.0 到 9.6%）在-1.2 V 相对于可逆氢电极。结果提供了通过调节碱度、H 2 O 传输和 CO 2渗透性的局部微环境来提高 CO 2 RR 电催化选择性的见解。
京公网安备 11010802027423号