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黄素依赖性卤化酶的不对称催化
Chirality ( IF 2.8 ) Pub Date : 2023-03-14 , DOI: 10.1002/chir.23550 Yuhua Jiang 1 , Jared C Lewis 1
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在自然界中,黄素依赖性卤化酶(FDH)催化芳香族天然产物的位点选择性氯化和溴化。这种能力导致人们广泛致力于设计 FDH,用于富电子芳香族化合物的选择性氯化、溴化和碘化。另一方面,FDH 在表现出催化剂控制位点选择性的卤化酶和卤过氧化物酶中是独特的,因为尚未表征天然产物生物合成中对映选择性 FDH 催化的实例。在过去的几年里,我们的研究小组已经确定FDHs可以催化对映选择性反应,包括去对称化、间质选择性卤化和卤环化。要实现这些反应的高活性和选择性,需要进行广泛的诱变并缓解 FDH 催化过程中产生的次卤酸造成的问题。单组分黄素还原酶/FDH AetF 在我们研究的野生型酶中是独一无二的,因为它对多种不对称转化提供高活性和选择性。这些结果强调了 FDH 活性位点耐受不同底物拓扑的能力,并表明它们可用于广泛的氧化卤化。
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