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解密维吉尼亚霉素 M 生物合成中 β-甲基化的程序
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-03-10 , DOI: 10.1038/s41467-023-36974-3
Sabrina Collin 1 , Russell J Cox 2 , Cédric Paris 3 , Christophe Jacob 1 , Benjamin Chagot 1 , Kira J Weissman 1 , Arnaud Gruez 1
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更新日期:2023-03-10
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-03-10 , DOI: 10.1038/s41467-023-36974-3
Sabrina Collin 1 , Russell J Cox 2 , Cédric Paris 3 , Christophe Jacob 1 , Benjamin Chagot 1 , Kira J Weissman 1 , Arnaud Gruez 1
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在多模块反式-AT 聚酮化合物合成酶的生物合成过程中,聚酮化合物的结构空间可以通过将最初形成的亲电子 β-酮转化为 β-烷基来扩展。这些多步转化由酶的 3-hydroxy-3-methylgluratryl 合酶盒催化。虽然已经描述了这些反应的机械方面,但关于盒如何选择特定的聚酮化合物中间体作为目标的信息很少。在这里,我们使用综合结构生物学来确定 virginiamycin M trans模块 5 中底物选择的基础-AT 聚酮合酶。此外,我们在体外证明模块 7 至少是 β-甲基化的潜在附加位点。实际上,通过 HPLC-MS 结合同位素标记和通路失活的分析确定了在预期位置带有第二个 β-甲基的代谢物。总的来说,我们的结果表明,几种协同作用的控制机制支持 β 分支编程。此外,这种控制的变化——无论是自然的还是设计的——为使聚酮化合物结构多样化以实现高价值衍生物开辟了道路。
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