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Zn-Ion Transporting, In Situ Formed Robust Solid Electrolyte Interphase for Stable Zinc Metal Anodes over a Wide Temperature Range
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2023-02-27 , DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154 Peixun Xiong 1 , Yingbo Kang 1 , Nan Yao 2 , Xiang Chen 2 , Haiyan Mao 3 , Woo-Sung Jang 4 , David M. Halat 3 , Zhong-Heng Fu 2 , Min-Hyoung Jung 4 , Hu Young Jeong 5 , Young-Min Kim 4 , Jeffrey A. Reimer 3 , Qiang Zhang 2 , Ho Seok Park 1, 6, 7
ACS Energy Letters ( IF 19.3 ) Pub Date : 2023-02-27 , DOI: 10.1021/acsenergylett.3c00154 Peixun Xiong 1 , Yingbo Kang 1 , Nan Yao 2 , Xiang Chen 2 , Haiyan Mao 3 , Woo-Sung Jang 4 , David M. Halat 3 , Zhong-Heng Fu 2 , Min-Hyoung Jung 4 , Hu Young Jeong 5 , Young-Min Kim 4 , Jeffrey A. Reimer 3 , Qiang Zhang 2 , Ho Seok Park 1, 6, 7
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Hydrogen evolution, corrosion, and dendrite formation in the Zn anodes limit their practical applications in aqueous Zn metal batteries. Herein, we propose an interfacial chemistry regulation strategy that uses hybrid electrolytes of water and a polar aprotic N,N-dimethylformamide to modify the Zn2+-solvation structure and in situ form a robust and Zn2+-conducting Zn5(CO3)2(OH)6 solid electrolyte interphase (SEI) on the Zn surface to achieve stable and dendrite-free Zn plating/stripping over a wide temperature range. As confirmed by 67Zn nuclear magnetic resonance relaxometry, electrochemical characterizations, and molecular dynamics simulation, the electrochemically and thermally stable Zn5(OH)6(CO3)2-contained SEI achieved a high ionic conductivity of 0.04 to 1.27 mS cm–1 from −30 to 70 °C and a thermally activated fast Zn2+ migration through the [010] plane. Consequently, extremely stable Zn-ion hybrid capacitors in hybrid electrolytes are demonstrated with high capacity retentions and Coulombic efficiencies over 14,000, 10,000, and 600 cycles at 25, −20, and 70 °C, respectively.
中文翻译：
锌离子传输，原位形成坚固的固体电解质界面，用于在宽温度范围内稳定的锌金属阳极
锌负极中的析氢、腐蚀和枝晶形成限制了它们在水系锌金属电池中的实际应用。在此，我们提出了一种界面化学调节策略，该策略使用水和极性非质子N , N -二甲基甲酰胺的混合电解质来修饰 Zn 2+ -溶剂化结构，并原位形成稳健且 Zn 2+ -导电的 Zn 5 (CO 3 ) 2 (OH) 6固体电解质中间相 (SEI) 在 Zn 表面实现稳定且无枝晶的 Zn 电镀/剥离在较宽的温度范围内。经67证实Zn 核磁共振弛豫、电化学表征和分子动力学模拟，电化学和热稳定的 Zn 5 (OH) 6 (CO 3 ) 2包含的 SEI在 −30至 0.04 至 1.27 mS cm –1的高离子电导率至70 °C 和通过 [010] 平面的热激活快速 Zn 2+迁移。因此，在 25、-20 和 70 °C 下，在 14,000、10,000 和 600 次循环中，混合电解质中极其稳定的锌离子混合电容器被证明具有高容量保持率和库仑效率。
更新日期：2023-02-27
中文翻译：
锌离子传输，原位形成坚固的固体电解质界面，用于在宽温度范围内稳定的锌金属阳极
锌负极中的析氢、腐蚀和枝晶形成限制了它们在水系锌金属电池中的实际应用。在此，我们提出了一种界面化学调节策略，该策略使用水和极性非质子N , N -二甲基甲酰胺的混合电解质来修饰 Zn 2+ -溶剂化结构，并原位形成稳健且 Zn 2+ -导电的 Zn 5 (CO 3 ) 2 (OH) 6固体电解质中间相 (SEI) 在 Zn 表面实现稳定且无枝晶的 Zn 电镀/剥离在较宽的温度范围内。经67证实Zn 核磁共振弛豫、电化学表征和分子动力学模拟，电化学和热稳定的 Zn 5 (OH) 6 (CO 3 ) 2包含的 SEI在 −30至 0.04 至 1.27 mS cm –1的高离子电导率至70 °C 和通过 [010] 平面的热激活快速 Zn 2+迁移。因此，在 25、-20 和 70 °C 下，在 14,000、10,000 和 600 次循环中，混合电解质中极其稳定的锌离子混合电容器被证明具有高容量保持率和库仑效率。
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