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1,3,2-Dioxathiolane 2,2-Dioxide as a Bifunctional Electrolyte Additive to Enhance the Stability of Lithium Metal Anodes
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-02-23 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c06824 Yi-Xin Huang 1 , Yu-Xiang Xie 1 , Miao-Lan Sun 1 , Hui Chen 1 , Peng Dai 1 , Shi-Shi Liu 1 , Chu-Ying Ouyang 2 , Cheng-Yong Liu 2 , Bo-Bing Hu 2 , Shang-Ju Liao 2 , Ling Huang 1 , Shi-Gang Sun 1
ACS Sustainable Chemistry & Engineering ( IF 7.1 ) Pub Date : 2023-02-23 , DOI: 10.1021/acssuschemeng.2c06824 Yi-Xin Huang 1 , Yu-Xiang Xie 1 , Miao-Lan Sun 1 , Hui Chen 1 , Peng Dai 1 , Shi-Shi Liu 1 , Chu-Ying Ouyang 2 , Cheng-Yong Liu 2 , Bo-Bing Hu 2 , Shang-Ju Liao 2 , Ling Huang 1 , Shi-Gang Sun 1
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Rechargeable Li-metal batteries (LMBs) are regarded as the future generation of prospective high-energy rechargeable battery systems. However, the strong reactivity of the Li metal is highly likely to cause side reactions with electrolytes, resulting in low coulombic efficiency (CE), and Li dendrite growth is the culprit of safety concerns. In this work, we report on a new approach utilizing 1,3,2-dioxathiolane 2,2-dioxide (DTD) additives in electrolytes to enhance the performance of LMBs. The mechanisms of the DTD molecule were investigated in detail using mass spectral titration, molecular dynamics simulations, and in situ optical microscopy. In general, the DTD molecule not only changes the Li-ion solvation structure but also optimizes the SEI component, which decreases the energy barrier for Li deposition and reduces the generation of “dead Li”. As a result, the deposition morphology of Li was totally changed, and the growth of Li dendrites was effectively suppressed. Electrochemical tests showed that the average CE of the Li||Cu half-cells was improved from 71.0% for 60 cycles to 95.8% for 275 cycles after the introduction of 5.0 wt % DTD in the carbonate electrolyte. Moreover, the Li||Li symmetric cell and the Li||NCM811 full cell exhibited significantly enhanced cycling stability.
中文翻译：
1,3,2-二氧硫杂环戊烷 2,2-二氧化物作为双功能电解质添加剂增强锂金属负极的稳定性
可充电锂金属电池（LMB）被认为是未来一代有前途的高能可充电电池系统。然而，锂金属的强反应性极有可能与电解质发生副反应，导致库仑效率（CE）低，锂枝晶的生长是安全隐患的罪魁祸首。在这项工作中，我们报告了一种利用电解质中的 1,3,2-二氧硫杂环戊烷 2,2-二氧化物 (DTD) 添加剂来提高 LMB 性能的新方法。使用质谱滴定、分子动力学模拟和原位光学显微镜详细研究了 DTD 分子的机制。总的来说，DTD分子不仅改变了锂离子溶剂化结构，而且优化了SEI组分，降低了锂沉积的能垒，减少了“死锂”的产生。结果，锂的沉积形态被完全改变，锂枝晶的生长得到有效抑制。电化学测试表明，在碳酸盐电解质中引入 5.0 wt% DTD 后，Li||Cu 半电池的平均 CE 从 60 个循环的 71.0% 提高到 275 个循环的 95.8%。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。碳酸盐电解质中的 0 wt% DTD。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。碳酸盐电解质中的 0 wt% DTD。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。
更新日期：2023-02-23
中文翻译：
1,3,2-二氧硫杂环戊烷 2,2-二氧化物作为双功能电解质添加剂增强锂金属负极的稳定性
可充电锂金属电池（LMB）被认为是未来一代有前途的高能可充电电池系统。然而，锂金属的强反应性极有可能与电解质发生副反应，导致库仑效率（CE）低，锂枝晶的生长是安全隐患的罪魁祸首。在这项工作中，我们报告了一种利用电解质中的 1,3,2-二氧硫杂环戊烷 2,2-二氧化物 (DTD) 添加剂来提高 LMB 性能的新方法。使用质谱滴定、分子动力学模拟和原位光学显微镜详细研究了 DTD 分子的机制。总的来说，DTD分子不仅改变了锂离子溶剂化结构，而且优化了SEI组分，降低了锂沉积的能垒，减少了“死锂”的产生。结果，锂的沉积形态被完全改变，锂枝晶的生长得到有效抑制。电化学测试表明，在碳酸盐电解质中引入 5.0 wt% DTD 后，Li||Cu 半电池的平均 CE 从 60 个循环的 71.0% 提高到 275 个循环的 95.8%。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。碳酸盐电解质中的 0 wt% DTD。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。碳酸盐电解质中的 0 wt% DTD。此外，Li||Li对称电池和Li||NCM811全电池表现出显着增强的循环稳定性。
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