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Electrocatalytic Upcycling of Biomass and Plastic Wastes to Biodegradable Polymer Monomers and Hydrogen Fuel at High Current Densities
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-02-17 , DOI: 10.1021/jacs.2c11861 Yifan Yan 1 , Hua Zhou 1, 2 , Si-Min Xu 1 , Jiangrong Yang 1 , Pengjie Hao 1 , Xi Cai 1 , Yue Ren 1 , Ming Xu 1 , Xianggui Kong 1 , Mingfei Shao 1 , Zhenhua Li 1 , Haohong Duan 2, 3, 4
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2023-02-17 , DOI: 10.1021/jacs.2c11861 Yifan Yan 1 , Hua Zhou 1, 2 , Si-Min Xu 1 , Jiangrong Yang 1 , Pengjie Hao 1 , Xi Cai 1 , Yue Ren 1 , Ming Xu 1 , Xianggui Kong 1 , Mingfei Shao 1 , Zhenhua Li 1 , Haohong Duan 2, 3, 4
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Transformation of biomass and plastic wastes to value-added chemicals and fuels is considered an upcycling process that is beneficial to resource utilization. Electrocatalysis offers a sustainable approach; however, it remains a huge challenge to increase the current density and deliver market-demanded chemicals with high selectivity. Herein, we demonstrate an electrocatalytic strategy for upcycling glycerol (from biodiesel byproduct) to lactic acid and ethylene glycol (from polyethylene terephthalate waste) to glycolic acid, with both products being as valuable monomers for biodegradable polymer production. By using a nickel hydroxide-supported gold electrocatalyst (Au/Ni(OH)2), we achieve high selectivities of lactic acid and glycolic acid (77 and 91%, respectively) with high current densities at moderate potentials (317.7 mA/cm2 at 0.95 V vs RHE and 326.2 mA/cm2 at 1.15 V vs RHE, respectively). We reveal that glycerol and ethylene glycol can be enriched at the Au/Ni(OH)2 interface through their adjacent hydroxyl groups, substantially increasing local concentrations and thus high current densities. As a proof of concept, we employed a membrane-free flow electrolyzer for upcycling triglyceride and PET bottles, attaining 11.2 g of lactic acid coupled with 9.3 L of H2 and 13.7 g of glycolic acid coupled with 9.4 L of H2, respectively, revealing the potential of coproduction of valuable chemicals and H2 fuel from wastes in a sustainable fashion.
中文翻译：
在高电流密度下将生物质和塑料废物电催化升级为可生物降解的聚合物单体和氢燃料
将生物质和塑料废物转化为增值化学品和燃料被认为是一种有利于资源利用的升级回收过程。电催化提供了一种可持续的方法；然而，提高电流密度并以高选择性提供市场需求的化学品仍然是一个巨大的挑战。在此，我们展示了一种将甘油（来自生物柴油副产品）升级为乳酸和乙二醇（来自聚对苯二甲酸乙二醇酯废物）升级为乙醇酸的电催化策略，这两种产品都是可生物降解聚合物生产的宝贵单体。通过使用氢氧化镍负载的金电催化剂 (Au/Ni(OH) 2)，我们实现了乳酸和乙醇酸的高选择性（分别为 77 和 91%），在中等电位下具有高电流密度（317.7 mA/cm 2在0.95 V vs RHE 和 326.2 mA/cm 2在 1.15 V vs RHE，分别）。我们发现甘油和乙二醇可以通过其相邻的羟基在 Au/Ni(OH) 2界面富集，显着增加局部浓度，从而提高电流密度。作为概念证明，我们采用无膜流动电解槽对甘油三酯和 PET 瓶进行升级回收，获得 11.2 g 乳酸和 9.3 L H 2 以及 13.7 g 乙醇酸和 9.4 L H 2，分别揭示了以可持续方式从废物中联合生产有价值的化学品和 H 2燃料的潜力。
更新日期：2023-02-17
中文翻译：
在高电流密度下将生物质和塑料废物电催化升级为可生物降解的聚合物单体和氢燃料
将生物质和塑料废物转化为增值化学品和燃料被认为是一种有利于资源利用的升级回收过程。电催化提供了一种可持续的方法；然而，提高电流密度并以高选择性提供市场需求的化学品仍然是一个巨大的挑战。在此，我们展示了一种将甘油（来自生物柴油副产品）升级为乳酸和乙二醇（来自聚对苯二甲酸乙二醇酯废物）升级为乙醇酸的电催化策略，这两种产品都是可生物降解聚合物生产的宝贵单体。通过使用氢氧化镍负载的金电催化剂 (Au/Ni(OH) 2)，我们实现了乳酸和乙醇酸的高选择性（分别为 77 和 91%），在中等电位下具有高电流密度（317.7 mA/cm 2在0.95 V vs RHE 和 326.2 mA/cm 2在 1.15 V vs RHE，分别）。我们发现甘油和乙二醇可以通过其相邻的羟基在 Au/Ni(OH) 2界面富集，显着增加局部浓度，从而提高电流密度。作为概念证明，我们采用无膜流动电解槽对甘油三酯和 PET 瓶进行升级回收，获得 11.2 g 乳酸和 9.3 L H 2 以及 13.7 g 乙醇酸和 9.4 L H 2，分别揭示了以可持续方式从废物中联合生产有价值的化学品和 H 2燃料的潜力。
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