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Clickable Norbornene-Based Zirconium Carboxylate Polyhedra
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2023-02-13 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c03252 Vincent J. Pastore 1 , Meghan G. Sullivan 1 , Heshali K. Welgama 1 , Matthew R. Crawley 1 , Alan E. Friedman 1 , Clayton Rumsey 1 , Martin Trebbin 1, 2 , Javid Rzayev 1 , Timothy R. Cook 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2023-02-13 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c03252 Vincent J. Pastore 1 , Meghan G. Sullivan 1 , Heshali K. Welgama 1 , Matthew R. Crawley 1 , Alan E. Friedman 1 , Clayton Rumsey 1 , Martin Trebbin 1, 2 , Javid Rzayev 1 , Timothy R. Cook 1
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A common way to modify the properties of metal–organic polyhedra (MOPs) is to install pendant functionalities on the organic bridging ligands. These groups can then participate in coupling reactions to further decorate a given architecture. Via exploitation of click chemistry, it is possible to access a diverse library of MOPs that share a common core, which can reduce both synthetic complexity and cost. Herein, we report the formation of a reactive norbornene-based MOP through a one-pot tandem coordination-driven self-assembly/Diels–Alder reaction between fumaric acid and zirconocene dichloride (Cp2ZrCl2). The generality of this tandem process was illustrated by the subsequent synthesis of a norbornene-based Zr cluster formed from maleic acid and Cp2ZrCl2. We demonstrate post-assembly modification of this cage using versatile thiol–ene click chemistry, resulting in the formation of either individual functionalized MOPs or cross-linked polymer/MOP hybrid composites. The physical properties of these composites can be controlled by the addition of poly(ethylene glycol) diacrylate as a co-monomer, allowing for the synthesis of free-standing, flexible films at MOP loadings of 30–60% (w/w). These results demonstrate the effectiveness of thiol–ene click chemistry as a method of MOP functionalization, expanding the toolbox for the synthesis of new advanced materials.
中文翻译：
可点击降冰片烯基羧酸锆多面体
改变金属有机多面体 (MOPs) 性质的一种常见方法是在有机桥配体上安装侧链功能。然后这些团体可以参与耦合反应以进一步装饰给定的架构。通过利用点击化学，可以访问共享一个共同核心的多样化 MOP 库，从而降低合成复杂性和成本。在此，我们报告了通过富马酸和二氯化锆 (Cp 2 ZrCl 2 )之间的单锅串联配位驱动自组装/Diels-Alder 反应形成基于反应性降冰片烯的 MOP。随后由马来酸和 Cp 2 ZrCl形成的基于降冰片烯的 Zr 簇的合成说明了这种串联过程的普遍性2 . 我们展示了使用多功能硫醇-烯点击化学对该笼进行的组装后修饰，从而形成了单独的功能化 MOP 或交联聚合物/MOP 杂化复合材料。这些复合材料的物理特性可以通过添加聚（乙二醇）二丙烯酸酯作为共聚单体来控制，从而可以在 MOP 负载量为 30–60% (w/w) 时合成独立的柔性薄膜。这些结果证明了硫醇-烯点击化学作为 MOP 功能化方法的有效性，扩展了合成新型先进材料的工具箱。
更新日期：2023-02-13
中文翻译：
可点击降冰片烯基羧酸锆多面体
改变金属有机多面体 (MOPs) 性质的一种常见方法是在有机桥配体上安装侧链功能。然后这些团体可以参与耦合反应以进一步装饰给定的架构。通过利用点击化学，可以访问共享一个共同核心的多样化 MOP 库，从而降低合成复杂性和成本。在此，我们报告了通过富马酸和二氯化锆 (Cp 2 ZrCl 2 )之间的单锅串联配位驱动自组装/Diels-Alder 反应形成基于反应性降冰片烯的 MOP。随后由马来酸和 Cp 2 ZrCl形成的基于降冰片烯的 Zr 簇的合成说明了这种串联过程的普遍性2 . 我们展示了使用多功能硫醇-烯点击化学对该笼进行的组装后修饰，从而形成了单独的功能化 MOP 或交联聚合物/MOP 杂化复合材料。这些复合材料的物理特性可以通过添加聚（乙二醇）二丙烯酸酯作为共聚单体来控制，从而可以在 MOP 负载量为 30–60% (w/w) 时合成独立的柔性薄膜。这些结果证明了硫醇-烯点击化学作为 MOP 功能化方法的有效性，扩展了合成新型先进材料的工具箱。
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