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动态、自组装、超分子氟醇-胺簇催化的类酶多烯环化
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-02-13 , DOI: 10.1038/s41467-023-36157-0
Andreas M Arnold 1, 2 , Philipp Dullinger 3 , Aniruddha Biswas 2 , Christian Jandl 4 , Dominik Horinek 3 , Tanja Gulder 1, 2, 4
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更新日期:2023-02-14
Nature Communications ( IF 14.7 ) Pub Date : 2023-02-13 , DOI: 10.1038/s41467-023-36157-0
Andreas M Arnold 1, 2 , Philipp Dullinger 3 , Aniruddha Biswas 2 , Christian Jandl 4 , Dominik Horinek 3 , Tanja Gulder 1, 2, 4
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萜烯环化酶催化天然产物(生物)合成中效率和选择性方面最强大的转化之一。在这种多烯环化中,结构高度复杂的碳支架是通过线性多烯的受控闭环构建的。因此,多个C , C债券和立构中心同时以高精度创建。酶活性中心内底物碳链的结构预组织负责该环化的产物选择性和立体选择性。在这里,我们表明原位形成的氟化醇胺超分子簇通过控制溶液中的底物构象来触发类酶反应性和选择性,从而充当人工环化酶。由于这些超分子组装体的动态特性,可以非对映选择性地生产多种萜烯。机理研究揭示了氟化溶剂、催化剂和底物之间精细平衡的相互作用,这是在自然界中建立有机合成中择形多烯环化概念的关键。
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