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Two Dual-Function Zr/Hf-MOFs as High-Performance Proton Conductors and Amines Impedance Sensors
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-02-09 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c03758 Lu-Lu Kang 1 , Chen Xing 1 , Yi-Xin Jin 1 , Li-Xia Xie 2 , Zi-Feng Li 1 , Gang Li 1
Inorganic Chemistry ( IF 4.3 ) Pub Date : 2023-02-09 , DOI: 10.1021/acs.inorgchem.2c03758 Lu-Lu Kang 1 , Chen Xing 1 , Yi-Xin Jin 1 , Li-Xia Xie 2 , Zi-Feng Li 1 , Gang Li 1
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In the field of sensing, finding high-performance amine molecular sensors has always been a challenging topic. Here, two highly stable 3D MOFs DUT-67(Hf) and DUT-67(Zr) with large specific surface areas and hierarchical pore structures were conveniently synthesized by solvothermal reaction of ZrCl4/HfCl4 with a simple organic ligand, 2,5-thiophene dicarboxylic acid (H2TDC) according to literature approach. By analyzing TGA data, it was found that the two MOFs have defects (unsaturated metal sites) that can interact with substrates (H2O and volatile amine gas), which is conducive to proton transfer and amine compound identification. Further experiments showed that at 100 °C and 98% relative humidity (RH), the optimized proton conductivities of DUT-67(Zr) and DUT-67(Hf) can reach the high values of 2.98 × 10–3 and 3.86 × 10–3 S cm–1, respectively. Moreover, the room temperature sensing characteristics of MOFs’ to amine gases were evaluated at 68, 85 and 98% RHs, respectively. Impressively, the prepared MOFs-based sensors have the desired stability and higher sensitivity to amines. Under 68% RH, the detection limits of DUT-67(Zr) or DUT-67(Hf) for volatile amine gases were 0.5 (methylamine), 0.5 (dimethylamine) and 1 ppm (trimethylamine), and 0.5 (methylamine), 0.5 (dimethylamine) and 0.5 ppm (trimethylamine), respectively. As far as we know, this is the best performance of ammonia room temperature sensors in the past proton-conductive MOF sensors.
中文翻译：
两个双功能 Zr/Hf-MOF 作为高性能质子导体和胺阻抗传感器
在传感领域，寻找高性能的胺类分子传感器一直是一个具有挑战性的课题。在这里，通过 ZrCl 4 /HfCl 4与简单有机配体的溶剂热反应，方便地合成了两种具有大比表面积和多级孔结构的高度稳定的 3D MOF DUT-67(Hf)和DUT-67(Zr) ，2,5 -根据文献方法的噻吩二羧酸(H 2 TDC)。通过分析TGA数据，发现两种MOFs都存在缺陷（不饱和金属位点），可以与底物（H 2O和挥发性胺气），有利于质子转移和胺类化合物的鉴定。进一步的实验表明，在 100 °C 和 98% 相对湿度 (RH) 下， DUT-67(Zr)和DUT-67(Hf)的优化质子电导率可以达到 2.98 × 10 –3和 3.86 × 10的高值–3 S cm –1，分别。此外，分别在 68%、85% 和 98% RH 下评估了 MOF 对胺类气体的室温传感特性。令人印象深刻的是，制备的基于 MOF 的传感器具有所需的稳定性和对胺的更高灵敏度。68%RH下， DUT-67(Zr)或DUT-67(Hf)的检出限挥发性胺气体的浓度分别为 0.5（甲胺）、0.5（二甲胺）和 1 ppm（三甲胺），以及 0.5（甲胺）、0.5（二甲胺）和 0.5 ppm（三甲胺）。据我们所知，这是过去质子传导MOF传感器中氨室温传感器性能最好的。
更新日期：2023-02-09
中文翻译：
两个双功能 Zr/Hf-MOF 作为高性能质子导体和胺阻抗传感器
在传感领域，寻找高性能的胺类分子传感器一直是一个具有挑战性的课题。在这里，通过 ZrCl 4 /HfCl 4与简单有机配体的溶剂热反应，方便地合成了两种具有大比表面积和多级孔结构的高度稳定的 3D MOF DUT-67(Hf)和DUT-67(Zr) ，2,5 -根据文献方法的噻吩二羧酸(H 2 TDC)。通过分析TGA数据，发现两种MOFs都存在缺陷（不饱和金属位点），可以与底物（H 2O和挥发性胺气），有利于质子转移和胺类化合物的鉴定。进一步的实验表明，在 100 °C 和 98% 相对湿度 (RH) 下， DUT-67(Zr)和DUT-67(Hf)的优化质子电导率可以达到 2.98 × 10 –3和 3.86 × 10的高值–3 S cm –1，分别。此外，分别在 68%、85% 和 98% RH 下评估了 MOF 对胺类气体的室温传感特性。令人印象深刻的是，制备的基于 MOF 的传感器具有所需的稳定性和对胺的更高灵敏度。68%RH下， DUT-67(Zr)或DUT-67(Hf)的检出限挥发性胺气体的浓度分别为 0.5（甲胺）、0.5（二甲胺）和 1 ppm（三甲胺），以及 0.5（甲胺）、0.5（二甲胺）和 0.5 ppm（三甲胺）。据我们所知，这是过去质子传导MOF传感器中氨室温传感器性能最好的。
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