这项研究表明，单原子Ni (Ni ^SA ) 的嵌入大大降低了氧化镍负载的Pd 纳米粒子(NiO ₂ /Pd) 在氧还原反应(ORR) 中的反应活性。结果表明，过渡态在动力学上巩固了化学吸附的 O 和OH物种对 ORR 活性的吸附能。值得注意的是，NiO ₂ /Ni ¹ /Pd 表现出最佳的 ORR 行为，最低势垒为 0.49 eV，第二步势垒为 0.30 eV，从而证实了其最大的 ORR 性能。通过逐步的跨层次论证，建立了所提出的NiO ₂ /Ni ⁿ /Pd 体系的结构-E _ads -Δ E对应关系。最重要的是，这种对应关系揭示了多相催化剂的电子结构可能因不同维度和位置的原子团簇的偏聚而显着不同。此外，NiO ₂ /Pd结构中Ni ^SA的掺杂深度效应探索本质上阐明了亚表面的Ni原子掺杂诱导了最富有成效的Ni ^SA /Pd ^ML协同作用，结合电子效应和应变效应来优化ORR，而这种所需的协同作用在高 Pd 覆盖率下会减弱。总体而言，结果不仅合理化了氧化还原性能的变化，而且最重要的是，为在实际实验中优化双金属催化剂的配置和组成提供了工艺窗口的精确评估。



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