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Reaction Dynamics in the Chrimson Channelrhodopsin: Observation of Product-State Evolution and Slow Diffusive Protein Motions
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2023-02-06 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c03110 Ivo H M van Stokkum 1 , Yusaku Hontani 1 , Johannes Vierock 2 , Benjamin S Krause 2 , Peter Hegemann 2 , John T M Kennis 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2023-02-06 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c03110 Ivo H M van Stokkum 1 , Yusaku Hontani 1 , Johannes Vierock 2 , Benjamin S Krause 2 , Peter Hegemann 2 , John T M Kennis 1
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Chrimson is a red-light absorbing channelrhodopsin useful for deep-tissue optogenetics applications. Here, we present the Chrimson reaction dynamics from femtoseconds to seconds, analyzed with target analysis methods to disentangle spectrally and temporally overlapping excited- and product-state dynamics. We found multiple phases ranging from ≈100 fs to ≈20 ps in the excited-state decay, where spectral features overlapping with stimulated emission components were assigned to early dynamics of K-like species on a 10 ps time scale. Selective excitation at the maximum or the blue edge of the absorption spectrum resulted in spectrally distinct but kinetically similar excited-state and product-state species, which gradually became indistinguishable on the μs to 100 μs time scales. Hence, by removing specific protein conformations within an inhomogeneously broadened ensemble, we resolved slow protein backbone and amino acid side-chain motions in the dark that underlie inhomogeneous broadening, demonstrating that the latter represents a dynamic interconversion between protein substates.
中文翻译：
Chrimson Channelrhodopsin 中的反应动力学：产品状态演变和缓慢扩散蛋白质运动的观察
Chrimson 是一种红光吸收通道视紫红质，可用于深层组织光遗传学应用。在这里，我们展示了从飞秒到秒的 Chrimson 反应动力学，并使用目标分析方法进行了分析，以解开光谱和时间上重叠的激发态和产物态动力学。我们在激发态衰变中发现了范围从 ≈100 fs 到 ≈20 ps 的多个相位，其中与受激发射分量重叠的光谱特征在 10 ps 时间尺度上被分配给类 K 物种的早期动力学。在吸收光谱的最大值或蓝色边缘的选择性激发导致光谱不同但动力学相似的激发态和产物态物种，它们在 μs 到 100 μs 时间尺度上逐渐变得难以区分。因此，
更新日期：2023-02-06
中文翻译：
Chrimson Channelrhodopsin 中的反应动力学：产品状态演变和缓慢扩散蛋白质运动的观察
Chrimson 是一种红光吸收通道视紫红质，可用于深层组织光遗传学应用。在这里，我们展示了从飞秒到秒的 Chrimson 反应动力学，并使用目标分析方法进行了分析，以解开光谱和时间上重叠的激发态和产物态动力学。我们在激发态衰变中发现了范围从 ≈100 fs 到 ≈20 ps 的多个相位，其中与受激发射分量重叠的光谱特征在 10 ps 时间尺度上被分配给类 K 物种的早期动力学。在吸收光谱的最大值或蓝色边缘的选择性激发导致光谱不同但动力学相似的激发态和产物态物种，它们在 μs 到 100 μs 时间尺度上逐渐变得难以区分。因此，
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