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In Situ Photo-Fenton-Like Tandem Reaction for Selective Gluconic Acid Production from Glucose Photo-Oxidation
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-06 , DOI: 10.1021/acscatal.2c05931 Jiu Wang 1 , Lin Chen 2 , Heng Zhao 1 , Pawan Kumar 1 , Stephen R. Larter 3 , Md Golam Kibria 1 , Jinguang Hu 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2023-02-06 , DOI: 10.1021/acscatal.2c05931 Jiu Wang 1 , Lin Chen 2 , Heng Zhao 1 , Pawan Kumar 1 , Stephen R. Larter 3 , Md Golam Kibria 1 , Jinguang Hu 1
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Biomass photorefining to selectively produce value-added bioproducts is an emerging alternative biomass valorization approach to alleviate energy crisis and achieve carbon neutrality. Here, we demonstrate an efficient and selective glucose photo-oxidation to gluconic acid via a rationally designed dual-functional carbon nitride photocatalyst that not only allows H2O2 production via 2e– oxygen reduction reaction (2e-ORR) but also realizes in situ photo-Fenton-like reaction. As a result, the essential oxidative species (•O2– and •OH) for glucose oxidation into gluconic acid are generated that achieves >60% glucose conversion and >60% of gluconic acid selectivity within 4 h. Density functional theory calculations demonstrate the superior performance of the photocatalyst for •O2– and H2O2 generation. Further experimental results reveal that the moderate concentration of H2O2 produced by 2e-ORR reaction plays a vital role in regulatinge gluconic acid selectivity. This work demonstrates a good example to realize selective biomass photorefining through tandem reaction of ORR and in situ photo-Fenton-like process, which could have profound impact on artificial photoenzyme systems involving moderate H2O2 modulation.
中文翻译：
葡萄糖光氧化选择性葡萄糖酸生产的原位光-类芬顿串联反应
生物质光精炼选择性地生产增值生物产品是一种新兴的替代生物质增值方法，可缓解能源危机并实现碳中和。在这里，我们展示了通过合理设计的双功能氮化碳光催化剂将葡萄糖高效选择性地光氧化为葡萄糖酸，该光催化剂不仅允许通过2e-氧还原反应 (2e-ORR)生产H 2 O 2，而且还实现了原位photo-Fenton 样反应。因此，必需的氧化物质 ( • O 2 –和•OH) 用于将葡萄糖氧化成葡萄糖酸，在 4 小时内实现 >60% 的葡萄糖转化率和 >60% 的葡萄糖酸选择性。密度泛函理论计算证明了光催化剂在生成• O 2 –和H 2 O 2方面的卓越性能。进一步的实验结果表明， 2e-ORR反应产生的中等浓度的H 2 O 2对调节葡萄糖酸选择性起着至关重要的作用。这项工作展示了通过 ORR 和原位光芬顿类过程的串联反应实现选择性生物质光精炼的一个很好的例子，这可能对涉及中度 H 的人工光酶系统产生深远影响2 O 2调制。
更新日期：2023-02-06
中文翻译：
葡萄糖光氧化选择性葡萄糖酸生产的原位光-类芬顿串联反应
生物质光精炼选择性地生产增值生物产品是一种新兴的替代生物质增值方法，可缓解能源危机并实现碳中和。在这里，我们展示了通过合理设计的双功能氮化碳光催化剂将葡萄糖高效选择性地光氧化为葡萄糖酸，该光催化剂不仅允许通过2e-氧还原反应 (2e-ORR)生产H 2 O 2，而且还实现了原位photo-Fenton 样反应。因此，必需的氧化物质 ( • O 2 –和•OH) 用于将葡萄糖氧化成葡萄糖酸，在 4 小时内实现 >60% 的葡萄糖转化率和 >60% 的葡萄糖酸选择性。密度泛函理论计算证明了光催化剂在生成• O 2 –和H 2 O 2方面的卓越性能。进一步的实验结果表明， 2e-ORR反应产生的中等浓度的H 2 O 2对调节葡萄糖酸选择性起着至关重要的作用。这项工作展示了通过 ORR 和原位光芬顿类过程的串联反应实现选择性生物质光精炼的一个很好的例子，这可能对涉及中度 H 的人工光酶系统产生深远影响2 O 2调制。
京公网安备 11010802027423号